硫属化合物论文_司昆鹏,孟令佳,宫勇吉

导读:本文包含了硫属化合物论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:化合物,金属,结构,材料,载流子,超导电性,热学。

硫属化合物论文文献综述

司昆鹏,孟令佳,宫勇吉[1](2019)在《二维VB族过渡金属二硫属化合物的制备及物性研究》一文中研究指出二维材料因为其简单的结构和特殊的物理化学性质近些年来受到科研人员的广泛关注。作为与石墨烯同属于二维材料家族的过渡金属族二硫属化合物(TMDs),在降低维度后,具有不同的半导体或金属特性,并由于维度的特性,将出现电荷密度波、磁性等独特物性。其中, VB族过渡金属二硫属化合物因为其相结构的多样性和物理性质的独特性而逐渐进入人们的视野。本文主要总结了近几年对于二维VB族过渡金属二硫属化合物的研究成果,从制备手段和物理性能进行介绍。制备方法主要包括机械剥离法、分子束外延法(MBE)、化学气相沉积法(CVD)等,并利用扫描隧道显微镜、拉曼光谱、电学器件等方式对物理性能进行表征。物理性能包括电荷密度波、超导电性、磁性。最后结合这些理论和相关性质的应用,对未来的研究方向和应用前景做出总结和展望。(本文来源于《稀有金属》期刊2019年11期)

周鹭,付磊[2](2019)在《二维过渡金属二硫属化合物的应力调控》一文中研究指出二维过渡金属二硫属化合物(TMDs)因其优异的性质,在光电器件、能量存储、催化等领域具有重要的应用价值.调节材料的晶格结构可以有效地调控其性质并扩展其应用领域,而应力调控是一种高效调节二维TMDs晶格结构与性质的重要方法.在过去的几年中,研究人员不断丰富应力调控二维TMDs的策略,拓展其在柔性光电器件、传感器、催化以及储能等领域的应用.本文主要综述了应力调控二维TMDs结构的各种策略、性质的调控效果以及在器件中的应用,展望了应力调控二维TMDs的发展趋势,并指出了未来研究中存在的挑战.(本文来源于《科学通报》期刊2019年17期)

李太申[3](2019)在《缺陷对过渡金属硫属化合物同/异质结光、电性能的调控》一文中研究指出二维过渡金属硫族化合物半导体(TMDs)是继石墨烯发现之后又一明星材料,受到广大研究者的持续关注。TMDs的带隙大小受层数调控且单层是直接带隙。单层TMDs厚度只有0.7nm,维度的降低引起较强的量子限域效应和弱介电屏蔽效应,这些效应使得单层TMDs材料具有较大的激子束缚能和较高的荧光效率,是一种理想的研究多体效应的平台。由于强自旋-轨道耦合相互作用和中心反演对称破缺,TMDs中激子自旋与能谷赝自旋相互耦合,具有圆偏振光初始化能谷赝自旋的特殊光学选择定则,这为二维TMDs材料在自旋电子学器件、基于自旋载体的量子器件的应用奠定了基础。然而,由于较强的光耦极和电子-空穴交换相互作用,激子寿命和谷赝自旋寿命都在皮秒量级,严重制约了 TMDs材料在光电器件、自旋电子学器件等领域的实际应用。目前,异质结中层间自由激子已被证实具有较长的寿命和明显的塞曼劈裂效应,而缺陷激子虽然同样具有超长的寿命,但是其对二维材料光电性能的调控尚处于初始阶段。本论文中我们将以物理气相沉积(PVD)生长的砚台状WSe2同质结和转移堆迭的双层WSe2-WS2异质结为例,围绕缺陷态对WSe2同质结光电性能的调控、WSe2-WS2异质结中缺陷束缚激子寿命、谷极化在小磁场调控下的特殊现象以及层间缺陷束缚激子在近共振激发条件下的谷极化反转等特性展开研究,主要内容如下:在第一章中,我们首先讲述二维TMDs材料的晶格结构、能带结构和其独特的能谷电子学等基本物理图像。接着介绍了二维TMDs材料同质结和异质结的制备方法及其在光学、电学、自旋电子学等方面的独特优势及研究进展,然后介绍缺陷的基本知识及其在二维半导体领域的研究现状。最后,我们阐述本论文的研究意义以及内容概要。在第二章中,我们通过控制PVD生长前、后的快速升、降温方法,成功制备出具有叁角形砚台状特殊形貌的WSe2同质结样品。通过AFM形貌表征我们确定在同质结内部为单层,边框处为多层。通过拉曼和电子衍射表征,我们发现同质结内部单层WSe2结晶质量较高且一致性好,而边框多层处缺陷较多。我们通过开尔文探针显微镜(KPFM),进一步证实了边框多层对内部单层有电荷掺杂作用,能有效调节内部单层WSe2的电荷分布和激子种类。我们发现缺陷态和层数对能带的共同调控作用,使得在单层和多层的结合区形成了有效的内建电场。我们还通过扫描光电流谱证实了砚台状WSe2同质结结区的存在,且具有明显的整流效应和光伏效应。在第叁章中,我们首先通过化学气相沉积(CVD)方法制备出单层WSe2和WS2样品,再利用湿法转移技术在自主搭建的定点转移平台上成功堆迭出AB构型的WSe2-WS2面外纵向异质结样品。通过比较低温10K时单层WSe2和WS2微区荧光谱的特征,我们发现WSe2主要是缺陷束缚激子荧光。通过进一步的变激发光功率测试,我们发现低温条件下单层WSe2层内激子荧光和WSe2-WS2异质结层间荧光都具一定的饱和性,以及变温微区荧光谱具有相近的转变温度(~120K),进一步证实了缺陷束缚激子的特征。瞬态荧光谱表明单层WSe2和WSe2-WS2异质结都具有快慢两个过程:快过程来源于自由激子辐射跃迁;慢过程来源于缺陷束缚激子辐射跃迁,慢过程激子寿命可达~1μs。在外加面外磁场调控下,层间缺陷束缚激子的谷极化度表现出异常的磁敏感特性且极化度与磁场的正负方向无关,与外加磁场呈“Λ”型变化趋势。而WSe2层内缺陷束缚激子的谷极化度却依赖于外加磁场正负方向,与外加磁场呈“X”型变化关系。最后,我们通过谷极化衰减曲线证实了这一现象,并详细分析了面外磁场调控下的激子跃迁动力学过程。在第四章中,我们对转移堆迭的面外AB和AA构型WSe2-WS2异质结进行近共振激发研究。实验发现对于AB构型WSe2-WS2异质结,当激发波长小于800nm时,层间缺陷束缚激子具有磁灵敏性且在小磁场下表现出负偏振度,随磁场呈“Λ”型变化关系;当激发波长为800nm时,层间缺陷束缚激子的磁灵敏性消失,偏振度随外磁场呈“X”型变化关系;当激发波长大于800nm时,层间缺陷束缚激子的磁灵敏性恢复但小磁场下表现为正偏振度,随外磁场呈“V”型变化关系。我们还通过瞬态荧光谱,对AB异质结层间缺陷束缚激子表现出的激发波长依赖的谷极化翻转现象予以了证实。对于AA构型WSe2-WS2异质结,实验发现激发波长小于800nm时,层间缺陷束缚激子表现出与AB构型异质结相反的正偏振度,但是小磁场下的磁灵敏性并不明显;当激发波长高于800nm时,层间缺陷束缚激子与外磁场呈“X”型变化,但与AB构型相反。在第五章中,我们总结了缺陷在二维TMDs材料中存在的问题和挑战,并展望了缺陷对TMDs材料特别是异质结调控的广阔前景。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-01)

孙媛[4](2019)在《低维铼基硫属化合物的电子结构调控及应用研究》一文中研究指出过渡金属硫属化合物由于其丰富的化学组成与独特的电子结构引起了人们的广泛关注,其物理化学性质的多样性及带隙的可调性使得其在电子/光电子学、催化、能源存储、生物医学和传感器等多领域都具有广泛的应用前景。过渡金属硫属化合物另一广受欢迎的原因是其电子结构与性质的充分可调性,缺陷、掺杂、插层、构建异质/复合结构等手段都可以使其结构发生变化并引起多方面性能的改变。在过渡金属硫属化合物中,铼基硫属化合物(ReS2和ReSe2)由于其不同于钼钨硫属化合物的原子堆积方式而表现出更强的各向异性性质和更加优异的导电性,因此,在近年来在理论与技术方面都获得了广泛关注。本文旨在以低维铼基硫属化合物为基础模型,通过多种手段对其电子结构进行调控,并研究调控结果对其在电催化、电容器、气敏等方面性能的影响,探索电子结构变化与化学反应过程电荷传输之间的调控关系,也为过渡金属硫属化合物的电子结构调控设计与性能优化提供思路指导与方向指引。本论文主要包括以下几个方面的内容:1.发展了富含硒空位的寡层1T'相硒化铼纳米片(ReSe2-x)的液相合成方法。通过一锅热液法和前驱源比例调节硒空位含量的方法,实现了ReSe2-x纳米片结构的快速制备,硒空位诱导的电子结构变化使得纳米片具有相对于非缺陷结构更加优异的电催化析氢(HER)活性。HRTEM、Raman、PL、EPR、EDX、ICP-AES等表征表明ReSe2-x纳米片为叁斜相结构,由含有Se空位的1~3个Se-Re-Se分子层的纳米片组成,高分辨的SRPES和UPS以及理论计算结果显示Se空位引起了硒化铼能带结构的改变,电化学测试证明Se空位的引入有效增加了纳米结构的孔体积和活性位点数量,因而其HER活性获得显着提升。ReSe2-x纳米片电极在达到10和100 mA cm-2的电流密度时仅分别需要102和249 mV的过电位,并且在250 mV过电位下100 mA cm-2的大电流密度能够保持长时间的稳定。2.发展设计了 ReS2/SnS2纳米复合结构的液相合成途径,实现了 ReS2纳米片均匀分散结构的制备。SEM与TEM显示复合物为多级片状结构,XPS和UPS分析表明异质结构中电子由SnS2转移至ReS2中。异质结构的构建提高了材料的比表面积,1T'相ReS2组分有效改善了复合结构的导电性能,促进了电化学过程中的电荷传输,因而ReS2/SnS2纳米复合结构在电容测试中表现出比单一组分更加优异的电容性能;异质结构中的电子转移促进了气敏检测过程中材料表面的分子吸附与反应,且多级结构形貌也为气体的有效扩散与吸附提供了大量的通道和活性位点,因此ReS2/SnS2纳米复合结构表现出检测NO的高灵敏度。3.发展了ReSe2-x/Pt纳米复合结构的一锅制备方法。在缺陷调控硒化铼电子结构的基础上,沿用热注入的方法,通过液相原位热解法建立了ReSe2-x/Pt纳米复合结构,进一步提高了缺陷态硒化铼的催化活性。XPS和UPS分析表明异质结构中电子由Pt组分转移至ReSe2-x中。电子转移作用使ReSe2-x纳米片的表面形成负的具有高导电性的空间电荷层,在酸性溶液HER的过程中能够促进其对溶液中氢离子的吸附及转化,TOF计算表明ReSe2-x/Pt纳米复合结构单个活性位点的反应活性明显高于ReSe2-x纳米片。结合ReSe2-x的良好导电性及Pt组分本身优异的HER性能,Pt含量为12%的ReSe2-x/Pt纳米复合结构表现出接近于20%Pt/C催化剂的活性。ReSe2-x/Pt纳米复合结构在达到10和100 mA cm-2的电流密度时仅分别需要的过电位为48和139 mV,并且在大电流密度下长时间连续工作仍然可以保持催化活性与材料结构的稳定性。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-01)

白巍[5](2019)在《几种低维叁元硫属化合物单晶的电子结构研究》一文中研究指出在具有低维晶格结构的材料中,载流子电输运行为受到尺寸的限制,常表现出区别于块体材料的新颖的光学、磁学、电学性质,可应用于新型微波、光子、电学器件的加工制造以及锂电、热电、光电等能源转化领域。本论文主要选取几种具有低维晶格结构的叁元硫属化合物,通过第一性原理计算、电输运及磁性测试、角分辨光电子能谱、扫描隧道显微镜等表征手段,研究了其热电、超导、磁致电阻等物理性质,深入理解它们的电子能带结构,为能源转化材料的探索提供了一些思路。论文主要包括以下几个实验方面的工作:1、准一维窄带隙半导体CsBi4Te6是由Cs+离子插入[Bi4Te6]-层形成的一种具有良好低温热电性能的功能材料。准确了解CsBi4Te6的电子结构,有助于理解其热电性能和超导行为的来源及内在联系。作者使用角分辨光电子能谱详细分析了 CsBi4Te6的电子结构,其布里渊区Γ点能隙约为0.05-0.1 eV,费米能级附近的价带和导带的色散呈高度各向异性,特别是kx色散非常弱,导带色散呈八型且能带宽度显着大于计算结果,这种色散类型意味着轻的有效质量以及高的迁移率。揭示CsBi4Te6的精确电子结构,有助于寻找高效的热电材料,为设计和优化它们的性能提供思路。2、二维异质结叁元硫化物(SnS)1.17(NbS2)由NbS2和SnS两种亚层以叁明治形式交叉堆迭而成。掌握这类天然超晶格材料中每个亚层的电子结构,可以为研究单层过渡金属二硫化物的性质提供重要指导。作者以角分辨光电子能谱-扫描隧道显微镜-电输运测试/磁性等测试互为辅助,在(SnS)1.17(NbS2)中发现了类似单层NbS2的电输运行为。此工作有助于理解异质结材料的电子结构特征,提供了研究一些难以得到的过渡金属二硫化合物的性质的新思路。3、在二维范德华叁元碲化物晶体FeNbTe2中作者发现了本征的不饱和负磁致电阻,且在低温下磁致电阻大小偏离磁场平方的规律。通过对材料电、磁性质的详细分析,确定此负磁致电阻来源于安德森局域和自旋玻璃态的共同作用。本工作有助于加深对安德森绝缘体负磁致电阻内在微观机制的理解。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-01)

吴佳静[6](2019)在《溶液相剥离法制备大尺寸过渡金属硫属化合物纳米片及其相变研究》一文中研究指出具有原子级厚度的二维过渡金属硫属化合物(TMD)纳米材料由于其丰富且独特的物理化学性质,受到广泛的关注和研究。为了实现其在电子器件和能源存储领域的实际应用以及批量生产,合成高质量且超大尺寸的二维TMD纳米材料成了目前面临的关键瓶颈问题。液相剥离长期以来被认为是有望实现低成本量产二维纳米材料的重要途径,但是当前广泛采用的剥离合成手段往往需要借助超声等强驱动力,而超声过程中高能量的气化中心在克服层间范德华力的同时也会破坏TMD材料的面内化学键,从而极大地限制了所得二维纳米材料的尺寸以及晶体质量。因此,如何通过液相剥离法合成兼具超大尺寸和高质量的二维纳米材料成了该领域的重要挑战。本论文以过渡金属硫属化合物(TMD)为研究对象,旨在以温和场驱动的条件下,实现以溶液相自上而下剥离策略制备超大尺寸和高质量的二维TMD纳米片。我们探究了宏观剥离效果(产率、尺寸、质量)与晶体微观结构(晶格应力、电子结构)之间的内在关系,揭示了剥离过程中关键因素的作用机理,发展了普适于多种TMD材料的溶液相剥离方法。为满足不同应用需求场景,我们进一步为二维材料的结构设计和可控制备提供了新思路与新方法。本论文针对具有能源存储和电子器件应用前景的二维TMD材料制备进行设计,发展了基于溶液相的叁种剥离方法,分别是:全单晶快速化学剥离法、酸辅助剥离法以及程序式分步剥离法。本论文的主要研究内容如下:1.首先,我们发展了基于溶液相的全单晶剥离策略,实现了IVB-VIB族TMD超大尺寸单层纳米片在温和场驱动下的高效快速剥离。以TaS2为例,通过对其单晶进行部分插锂,充分借助水合作用扩大晶体的层间距,只需要简单地手摇几秒,即可得到90%产率的单层TaS2纳米片,单个纳米片的尺寸可达亚毫米级别,并保持了非常高的结晶性以及块材的相结构。此外,我们还发现不同TMD纳米片的尺寸表现出与元素周期表一致的周期行为,并揭示了该周期行为背后晶格应力对纳米片尺寸影响的根本因素。对比分析表明,插锂后晶体中的拉伸应力和压缩应力能够分别引起较大尺寸和较小尺寸纳米片的剥离。本工作实现了温和场下超大尺寸二维材料的高效快速合成,并进一步揭示了二维TMD自上而下的合成与其微观晶体结构之间的内在关系,为新型剥离策略提供了新的启发和思路。2.其次,我们发展了酸辅助剥离的方法,同步实现了超大尺寸二维TMD纳米片的剥离及其结构的功能化修饰,获得了具有可控亚纳米孔结构的金属态超大尺寸TaS2单层纳米片。在酸辅助剥离中,氢离子不仅能与插入层间的锂原子剧烈反应扩大层间距,还能同时与层内硫原子反应,刻蚀二维材料的面内结构,从而同步实现纳米片的高效剥离和结构修饰。其中均匀分布的亚纳米孔以及金属态TaS2单层纳米片优异的导电性能分别为离子传输和电子传导提供了快速通道,进而使得TaS2基超级电容器表现出较高的体积电容(508 F/cm3)和能量密度(58.5 Wh/L)。3.最后,通过引入程序式分步剥离的策略,我们实现了溶液相剥离法制备超大尺寸1T-2H钽基TMD材料面内同质结,该同质结具有原子级平整的金属-半导体界面,我们还进一步研究了其相变行为在电子器件中的应用。我们首先通过可控锂插层诱导部分单晶发生从1T相到2H相的转变,然后采用水和酸溶液分别将其中的1T相和2H相剥离开,通过自上而下的方法制备了 1T-2H面内同质结。分析表明,该同质结具有原子级平整的两相界面和非常接近的费米面,能有效增强相界面处载流子的传导效率,获得低电场诱导的相变行为,从而降低该电子器件的输入能耗。本工作实现了溶液相剥离策略制备二维TMD面内半导体-金属同质结,有利于促进新型二维材料在光电子器件领域的研究和应用。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-01)

李坤[7](2019)在《叁元硫属化合物的结构调控及在能量转换中的应用》一文中研究指出无机功能材料的研究以及应用推动了科技的发展进步,然而大多数材料的本征特性并不足以满足实际产业应用和需求,故而在开发相对有效的无机功能材料同时需要通过人工有针对性的调节改善材料性能以满足实际应用需求。在无机功能材料领域,结构调控是最常用于提高材料性能的手段之一,为了能够更加高效实现结构调控的组合利用,必须充分理解各种结构调控手段影响材料电学/热学输运特性的机制。另一方面目前大多数研究工作中往往只强调了某单一结构调控手段的有效性并对其机制进行相关研究,而在同一材料体系中不同结构调控手段组合利用的方法由于其调控机制相对复杂而鲜有报道。本论文工作中,作者从材料体系的电学/热学特性角度把握材料的物化特性的潜在影响因素,以结构调控作为应用手段,对材料电学/热学特性进行调控。此外,在理解材料本征特性以及结构调控方法(掺杂、填充、复合等)对材料体系中电学/热学影响机制的前提下,将各项调控方法有效地组合在一起协同改变材料整体的电学/热学特性并实现材料性能的进一步优化。基于结构调控机制和方法相关的理论研究,作者通过实验论证了材料体系中结构调控方法组合利用的可行性以及有效性,拓宽了材料电学/热学输运特性调控方法的应用空间。本论文主要内容包括以及几个方面:1、本章工作中,作者制备了一种由NbS2和PbS层交错堆垛并通过范德华力结合在一起的超晶格材料PbNbS3,并将其作为锂离子电池负极材料进行研究并展现出较高的性能。NbS2是一种层状结构材料,体积模量大结构稳定,具备较高的电导率,但作为锂离子电池负极材料而言容量较低。半导体PbS具有天然的电容特性,然而作为锂离子电池负极而言,它的导电性差,且在与锂结合时容易导致结构软化最终造成电极粉碎。作者通过制备PbS和NbS2层堆垛形成的超晶格材料PbNbS3同时具备了NbS2的高电导率、结构稳定性以及PbS的高容量特性。PbNbS3作为锂离子电池负极材料在100 mA g-1的电流密度下具有710 mAh g-1的比容量(分别为NbS2和PbS 比容量的1.6和3.9倍),容量保持率约为96%。本工作为锂离子电池负极材料提供一种材料设计结构模型,可以充分利用不同材料的性能优势,将其组合在一起,协同保持结构稳定并提高容量,在此基础上还保证高的充放电效率,这项工作为设计锂离子电池新型负极材料提供了有效的新思路。2、本章中,作者选取本征低热导的AgSbTe2作为热电材料的研究对象,通过Mn掺杂取代Sb的方式,提高了材料体系中的载流子浓度进而提高电导率,与此同时Mn掺杂增强了材料晶格结构的非简谐性,降低了晶格热导率,实验结果表明7mol%Mn掺杂样品,ZT值在550 K时达到约0.62,与原始对应物相比高出29%。此外,由于材料随着Mn掺杂比例提高,电导率大幅提升,当Mn掺杂比例大于5%时,载流子热导占总热导比例50%以上,大幅限制了热电材料性能的进一步优化。作者通过反向掺杂的方式,利用Mn掺杂取代Ag引入电子对材料体系中过于高的空穴载流子浓度进行补偿,同时通过在材料体系中引入更多的Mn杂质原子进一步增强晶格散射作用,降低晶格热导率,最终使得AgSbTe2材料体系的热电性能得到进一步优化。5%mol MnAg-MnSb共掺杂AgSbTe2样品的ZT值在550 K时达到最大值约0.74,比原始样品高出54%,相比于5%Mnsb单掺杂样品ZT值高出35%。该项工作阐明了双向掺杂可以重新调制电导率和塞贝克系数以实现更高的功率因子并进一步降低总热导率以实现更好的ZT性能。3、在上一章节中,选择了本征热导率较低的Ⅰ-Ⅴ-(Ⅵ)2系列中的AgSbTe2作为热电材料的研究对象,其中载流子贡献热导占比在20%左右,随着掺杂调控电导率提升,载流子热导也大幅提升限制了热电性能的进一步优化。为此,同样为了保持相对低本征热导率的同时尽量拓宽电导率的调控空间,选择同系列的样品CuSbS2作为研究对象,在300-650 K之间CuSbS2载流子热导不足总热导的千分之一,几乎可以忽略不计。基于此条件,通过Ga掺杂取代Sb引入杂质能级提高材料整体的电导率,与此同时Ga取代Sb也会增强材料晶格结构的非简谐性,降低晶格热导率。在650 K时4%mol GaSb掺杂样品在保持相对较高的Seebeck系数的情况下,电导率相比于纯样提高了约263%,热导率降低了约24%。此外,基于CuSbS2特殊的层状结构,还通过利用4%mol Ga原子填充进入材料体系的方式,更加有效的降低热导率,在650 K时,热导率相比纯样下降约46%。Ga掺杂取代Sb可以更加有效的优化功率因子(PF),Ga填充能够更加有效的降低热导率。最终通过将Ga掺杂以及填充组合的方式CuSb0.98Ga0.04S2,进一步优化了材料ZT值,在650K时ZT值比于纯样提高了约4倍,本章工作在上一章的基础上,避免了载流子热导过高的限制,选择了新的热电材料体系并通过结合两种不同结构调控方法的优势,更进一步优化热电性能。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-01)

李远征[8](2019)在《二维过渡金属硫属化合物中载流子的超快动力学与行为调控的研究》一文中研究指出二维过渡金属硫属化合物(TMDs,transition metal dichalcogenides)作为新一代的二维纳米材料,具有较大的直接带隙,较高的载流子迁移率,以及大的激子束缚能,在过去几年间被广泛地应用在光电子器件研究领域中。然而,现阶段的过渡金属硫属化合物基光电子器件的量子效率仍呈现一个较低水平(0.01%-1%),无法满足实际应用的需求。因此,迫切地需要理解二维过渡金属硫属化合物基光电子器件低量子效率的根本原因,并同时对其量子效率进行有效的提升。基于此,本论文从提升常见的TMDs(如MoS_2,WSe_2等)材料的量子效率这一角度出发,深入地研究了TMDs晶体中的超快载流子动力学行为,尤其是参与非辐射复合的载流子行为,从根本上揭示了TMDs材料低量子效率的原因。在此基础上,通过对TMDs中载流子行为进行有效地调控,减少载流子的低荧光效率的复合通道和增加高荧光效率的复合通道,我们成功实现了对TMDs材料荧光强度的显着提升。主要的研究内容如下:(1)利用飞秒瞬态吸收光谱技术对单层MoS_2中非荧光活性的高能C激子动力学行为进行了研究,并在C激子中观测到不同于前人报道的缓慢弛豫过程。通过对实验数据的分析,我们提出了全新的C激子弛豫模型,证实了这个缓慢的C激子弛豫是受到能谷间载流子转移过程的限制。此外,在多层WSe_2中观测到异常的低温荧光淬灭现象,通过瞬态吸收光谱证实该荧光淬灭现象的原因是源于缺陷辅助的俄歇复合过程统治了光生载流子的复合途径,并观测到了由不同深缺陷能级诱导的两种不同速率的俄歇复合过程。利用俄歇复合模型进行定量地拟合,我们得到一快和一慢两个不同的俄歇复合捕获速率分别为6.69±0.05×10~(-2) cm~2 s~(-1)和1.22±0.04×10~(-3) cm~2 s~(-1)。(2)基于上述对载流子非辐射行为的理解,我们首次提出热驱动带电激子离化的模型去降低TMDs内低荧光效率的带电激子数量。随后在化学气相沉积生长的单层MoS_2中证实了该模型的成立,进而实现了单层MoS_2近3倍的荧光发射增强。此外,利用原子层沉积技术在单层MoS_2表面生长氧化铝纳米球,通过控制气体分子与MoS_2的接触面积有效、精准地实现了气体分子对单层MoS_2掺杂的调控。进一步,基于质量作用模型(mass action model)的计算得到该气体分子掺杂方法对单层MoS_2中电子密度调控范围为9.2×10~(12) cm~(-2)至3.6×10~(13) cm~(-2),掺杂的电子浓度差可达到2.7×10~(13) cm~(-2)。(3)除了载流子浓度的调控外,我们同样对多层MoS_2中载流子的能态进行调控,并提出了一种新的发光增强机制——高温诱导载流子从间接能带转移到直接能带,进而在实验上获得了近6.5倍的直接跃迁荧光增强(相比室温300 K)。随后,理论和实验的结果均对热驱动能谷间载流子转移模型进行了证实,并排除了高温诱导的层间去耦合的效应。(本文来源于《东北师范大学》期刊2019-05-01)

罗海英[9](2019)在《配阳离子型主族金属硫属化合物的溶剂热合成及性能》一文中研究指出主族金属硫属化合物是一类结构新颖和性能优越的材料,在磁性、非线性光学性、催化性、离子交换、半导体性能等领域具有潜在的应用价值。将过渡金属引入到主族金属硫属化合物框架中,使其结构更加丰富和性能更加独特,这引起国内外研究者对配阳离子型主族金属硫属化合物极大的研究兴趣。本文通过溶剂热合成法得到了15种配阳离子型主族金属硫属化合物,通过X-射线单晶衍射、元素分析、X-射线粉末衍射、红外光谱、紫外光谱对化合物进行表征,并对化合物的光电流响应和部分化合物的磁性进行了初探。钒配阳离子型锑硫属化合物:运用溶剂热合成法的到一系列的钒配阳离子型锑硫属化合物[V~(Ⅲ)(dap)_2SbQ_3][Q=S(1)、Se(2)]、[H_2dien]-[V_2~(Ⅲ)(en)_2(dien)_2(μ_2-O)][SbSe_4]_2(3)和[V~(Ⅲ)(dien)_2SbSe_4](4)。1和2都含有以钒(Ⅲ)为中心的中性配合物[V~(Ⅲ)(dap)_2SbQ_3],其中[SbQ_3]~(3-)阴离子以螯合配位形式与非饱和的[V~(Ⅲ)(dap)_2]~(3+)配阳离子相键合,但它们表现出不同的分子构型。3的结构由阴离子[SbSe_4]~(3-)、质子化[H_2dien]~(2+)阳离子和双核配阳离子[V_2~(Ⅲ)(en)_2(dien)_2(μ_2-O)]~(4+)组成。4的配位数为7,提供了钒(Ⅲ)配合物高配位的罕见例子,这主要是因为已报到过的钒(Ⅲ)离子通常都是六配位。对化合物1-4的光学、磁学和光电子性质进行了研究,并对4的密度泛函理论计算进行了研究。过渡金属配阳离子型锡硫属化合物:在hda溶剂中合成了一系列新的杂化锡硫属化合物[Mn(en)_2(hda)]_2[Sn_2Se_6](5)、[Ni(teta)(en)][Ni(teta)(hda)][Sn_4Se_(10)](6)、[Mn(hda)_2]_n[SnMnSe_4]_n(7)、[Mn(dien)_2]_n[SnMnSe_4]_n(8)和[Zn_2(en)_2(μ_4-SnSe_4)]_n(9),并对其结构进行了表征。5由[Sn_2Se_6]~(4-)阴离子和[Mn(en)_2(hda)]~(2+)配阳离子组成。6含有[Ni(teta)(en)]~(2+)离子,[Ni(teta)(hda)]~(2+)离子和[Sn_4S_(10)]~(4-)金刚烷簇离子,该簇离子是由四个[SnSe_4]~(4-)四面体共角连接而成。7和8均含有一维[SnMnSe_4~(2-)]_n阴离子链,此链由[Sn/MnSe_4]四面体共边构成,其Sn~(4+)和Mn~(2+)离子位于晶格中的同一位置,但它们的链表现出两种不同的构型。9展示了一种新的含稀少四面体[ZnSe_2(en)]的二维层[Zn_2(en)_2(μ_4-SnSe_4)]_n。5-9展示良好的光电流响应特性,并对5进行了密度泛函理论计算。过渡金属配阳离子型锗硫属化合物:通过溶剂热合成法的到一系列的锗硫属化合物[V_2(en)_6(μ-O)][Ge_2Se_6](10)、[V(en)_2(ea)]_2[Ge_2Se_6](11)、[V(teta)(ea)]_2[Ge_2Se_6](12)、[Mn_2(en)_4Ge_2S_6]_n(13)、[H_2dien]_n[MnGeS_4]_n(14)和[Mn_2(dap)_4Ge_2S_6]_n(15)。10由[Ge_2Se_6]~(4-)阴离子与双核阳离子[V_2(en)_6(μ-O)]~(4+)组成,并含有en分子作为稀有的单齿配体。11和12由[Ge_2Se_6]~(4-)阴离子和配阳离子[V(en)_2(ea)]~(2+)/[V(teta)(ea)]~(2+)组成。13和15由二聚[Ge_2S_6]~(4-)阴离子和[Mn(en)_2]~(2+)/[Mn(dap)_2]~(2+)配合物阳离子组成,它们相互连接生成一维中性链状结构[Mn_2(en)_4Ge_2S_6]_n和[Mn_2(dap)_4Ge_2S_6]_n。14由质子化H_2dien~(2+)阳离子和由[MnS_4]和[GeS_4]四面体组成的一维直链[MnGeS_4~(2-)]_n组成,这是唯一有机胺没有与过渡金属配位的例子。虽然已成功地合成了一些具有过渡金属配合物的锗硫属化合物,但没有报道过与含钒(Ⅲ)配阳离子的锗硫属化合物。因此,10-12提供了在溶剂热条件下钒(Ⅲ)配阳离子锗硫属化合物的第一个例子,研究了它们的光学和光电流响应特性,并对11进行了态密度理论计算。(本文来源于《重庆师范大学》期刊2019-05-01)

郭栋[10](2019)在《镍基硫属化合物自支撑纳米催化电极制备与析氢性能研究》一文中研究指出对化石燃料的强烈依赖不但加剧了环境污染,导致全球变暖,而且化石燃料日将枯竭,严重威胁着人类的能源安全。因此,开发一种可再生清洁能源作为传统化石燃料的替代是当前社会迫切需要解决的问题。氢气作为一种可再生燃料,具有能量密度高、燃烧热值大、反应副产物无污染的特点,被认为是未来能源供应的潜在候选。在目前常见的制氢工艺中,电解水制氢具有高效率、低耗能的优点,有望成为氢能工业化大规模应用的示范性技术。然而,当前电解水析氢技术仍然受到催化剂的制约。现阶段活性最高的铂族贵金属催化剂,储量少,价格高,限制了其大规模使用。因此,寻找一种高效、低价、稳定的电催化剂变得越发重要。过渡金属化合物具有储量丰富、催化活性较高等诸多优势,成为研究的热点之一。本文选择黄铁矿结构的Ni基金属硫族化合物(Ni(S or Se)_2)为研究对象,以碳纤维纸(Carbon fiber paper,CFP)作为导电基底,通过对催化剂表面进行结构设计和成分调控制备出了系列自支撑一体化电解水析氢催化电极,并基于对其催化性能的测试进一步讨论微纳结构和成分调控对催化材料活性的影响,从而为该类催化材料性能的进一步优化提供思路参考。(1)以碳纤维纸作为基底,采用水热法,通过调节水热反应温度,制备出了近乎垂直于碳纤维表面的Ni_2(CO_3)(OH)_2纳米线(Nanowires,NWs)和花瓣状纳米片(Nanosheets,NSs)阵列。然后,使用Se蒸汽作为Se源,研究不同的升温速度、退火温度和反应气氛对化学气相硒化反应产物形貌的影响,分别制备出了纳米颗粒(Nanoparticles,NPs)、纳米线和纳米片3种形貌的NiSe_2催化剂。通过对比上述不同形貌催化剂的催化性能,发现NiSe_2 NW/CFP具有最高的析氢催化活性,仅需要172 mV的过电位即可提供100mA cm~(-2)的电流密度,对应的Tafel斜率低至32.44 mV dec~(-1),这得益于NWs相比于其它形貌催化剂(NSs和NPs)具有更大的电化学活性表面积(Electrochemically surface area,ECSA)和更低的电荷转移阻抗(Charge transfer resistance,R_(ct)),从而确保了更多的活性位点和更快的反应动力学。(2)以Ni_2(CO_3)(OH)_2纳米线为前驱体,在化学气相沉积过程中,将S/Se粉混合研磨作为反应源,加热产生S/Se均匀蒸气并与Ni_2(CO_3)(OH)_2反应,通过调控S/Se元素的摩尔比,合成了成分可控的阴离子共掺Ni(S_xSe_(1-x))_2纳米线。通过电化学测试,发现不同成分的Ni(S_xSe_(1-x))_2中,Ni(S_(0.81)Se_(0.19))_2纳米线表现出最好的催化性能,驱动10 mA cm~(-2)和100 mA cm~(-2)的电流仅需要93 mV和135 mV的过电势,对应的Tafel斜率也仅仅只有42.07 mV dec~(-1)。这表明在优化表面微结构的基础上,通过阴离子掺杂能够进一步提高Ni基金属硫族化合物电催化剂的活性,这对于低成本、高效率分解水电催化剂的开发具有重要的借鉴意义。(本文来源于《长安大学》期刊2019-04-22)

硫属化合物论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

二维过渡金属二硫属化合物(TMDs)因其优异的性质,在光电器件、能量存储、催化等领域具有重要的应用价值.调节材料的晶格结构可以有效地调控其性质并扩展其应用领域,而应力调控是一种高效调节二维TMDs晶格结构与性质的重要方法.在过去的几年中,研究人员不断丰富应力调控二维TMDs的策略,拓展其在柔性光电器件、传感器、催化以及储能等领域的应用.本文主要综述了应力调控二维TMDs结构的各种策略、性质的调控效果以及在器件中的应用,展望了应力调控二维TMDs的发展趋势,并指出了未来研究中存在的挑战.

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

硫属化合物论文参考文献

[1].司昆鹏,孟令佳,宫勇吉.二维VB族过渡金属二硫属化合物的制备及物性研究[J].稀有金属.2019

[2].周鹭,付磊.二维过渡金属二硫属化合物的应力调控[J].科学通报.2019

[3].李太申.缺陷对过渡金属硫属化合物同/异质结光、电性能的调控[D].中国科学技术大学.2019

[4].孙媛.低维铼基硫属化合物的电子结构调控及应用研究[D].中国科学技术大学.2019

[5].白巍.几种低维叁元硫属化合物单晶的电子结构研究[D].中国科学技术大学.2019

[6].吴佳静.溶液相剥离法制备大尺寸过渡金属硫属化合物纳米片及其相变研究[D].中国科学技术大学.2019

[7].李坤.叁元硫属化合物的结构调控及在能量转换中的应用[D].中国科学技术大学.2019

[8].李远征.二维过渡金属硫属化合物中载流子的超快动力学与行为调控的研究[D].东北师范大学.2019

[9].罗海英.配阳离子型主族金属硫属化合物的溶剂热合成及性能[D].重庆师范大学.2019

[10].郭栋.镍基硫属化合物自支撑纳米催化电极制备与析氢性能研究[D].长安大学.2019

论文知识图

采用滴落涂布法制备的Culnse:纳米晶薄...和2H构型过渡金属双硫属化合物...硫属化合物荧光粉的发射光谱可为其他硫属化合物晶体的生长1-3过渡金属硫属化合物元素图谱...二维过渡金属硫属化合物相关的...

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硫属化合物论文_司昆鹏,孟令佳,宫勇吉
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