导读:本文包含了钌基氨合成催化剂论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:中孔炭,镶嵌式,钌炭催化剂,高分散
钌基氨合成催化剂论文文献综述
周亚萍,马永承,蓝国钧,唐浩东,韩文锋[1](2019)在《以RuCl_3/SiO_2为模板制备高性能镶嵌式钌基氨合成催化剂(英文)》一文中研究指出合成氨工业是国家能源与战略的基石,是化学工业的支柱产业,随着国家产业升级与转型,对合成氨工业的能耗提出了较为严厉的要求.钌基催化剂被誉为继铁催化剂后的第二代氨合成催化剂,与铁催化剂相比,钌基催化剂在低温和低压下具有优异的催化性能.炭材料因具有低成本、高比表面积以及电子传输和热传输等独特性能,比其它化合物如MgO,Al_2O_3和BN等更适合作为Ru催化剂的载体,而且也是除铁催化剂外唯一已工业化的载体.虽然炭负载钌催化剂的甲烷化是不可避免的,但BP公司使用石墨化碳作为载体成功地解决了这个问题,并实现了工业化.为了进一步提高钌基催化剂性能,对钌炭催化剂的结构设计尤为重要.中孔炭(MC)孔隙结构发达,可以为钌纳米粒子的分散提供空间,从而有效提高金属钌的利用率,中孔炭负载的钌基催化剂在合成氨反应中表现出优异的催化性能.传统负载型钌基催化剂的制备一般采用浸渍法,虽然可获得高分散的Ru纳米粒子,但其只会分布在载体的表面,因此在反应过程中就容易发生金属纳米粒子的团聚和流失,大大降低使用寿命.而随着新材料制备技术的发展,对催化剂的设计合成方法的研究也越来越多.当金属纳米粒子被镶嵌在载体的壁上时,金属和载体之间就具有较强的相互作用,因而可以稳定金属纳米粒子.本文通过蔗糖原位炭化法将Ru纳米颗粒半嵌入在炭材料中制备镶嵌式Ru-MC催化剂,并采用HRTEM, CO化学吸附等手段系统研究了镶嵌式Ru-MC催化剂与传统浸渍法制备的负载型Ru/MC催化剂之间的差异.采用等体积浸渍法添加Ba和K助剂制备催化剂Ba-K/Ru-MC和Ba-Ru-K/MC.和Ba-Ru-K/MC催化剂相比, Ba-K/Ru-MC催化剂上钌炭相互作用力增强,不但有效提高了钌催化剂的催化活性,而且提高了该催化剂的抗甲烷化能力,从而提高了氨合成条件下催化剂的稳定性和使用寿命.采用该方法制备的钌基催化剂在400°C, 10000 h~(-1), 10 MPa和H_2/N_2=3.0的反应条件下,氨合成反应速率可以达到133 mmol/(g·h),其性能远高于目前报导的钌基催化剂和传统的熔铁催化剂.(本文来源于《催化学报》期刊2019年01期)
赵梦婷[2](2018)在《腐殖酸改性掺钡氧化镁及其负载钌基氨合成催化剂研究》一文中研究指出本文以有机大分子腐殖酸改性Ba-MgO为出发点,采用超声-沉淀-静电吸附法和浸渍法制备了一系列腐殖酸改性的Ba-MgO载体及其负载的Ru基氨合成催化剂,着重考察了不同腐殖酸、腐殖酸添加量、添加方法以及催化剂制备条件(包括老化液的pH值、焙烧温度、超声时间、还原温度)等对制得的催化剂表面性能的影响规律,并运用XRD、FE-SEM、EDS、BET、H_2-TPR以及FT-IR等仪器对改性载体及其催化剂进行了表征分析,得出以下主要结论:1、不同腐殖酸的化学组成及结构相似,其中腐殖酸HA3和HA2较腐殖酸HA1含有更多的羟基和羧基。而腐殖酸中的羟基和羧基会与Mg~(2+)和Ba~(2+)发生相互作用进而影响金属离子的吸附量,因此当添加腐殖酸HA3改性Ba-MgO载体时,载体中助剂Ba的掺杂量最大,其次为腐殖酸HA2,最后为腐殖酸HA1。在实验范围内,添加腐殖酸HA3改性后Ba-MgO载体制得的催化剂(Ru/Ba-MgO-2wt%HA3)活性最高,在10MPa、425°C、10000h~(-1)的反应条件下,其出口氨浓度为15.14%。2、改变腐殖酸的添加量和添加方法均可以调控载体中助剂Ba的掺杂量。当采用一次添加法时,改性效果最佳,且随着腐殖酸添加量的增加,Ba-MgO载体中助剂Ba的掺杂量先增加后降低。在实验范围内,当HA3添加量为2wt%时,在10MPa、425°C、10000h~(-1)的反应条件下,Ru/Ba-MgO-2wt%HA催化剂出口氨浓度最高,为15.14%。3、改变老化液的pH值、焙烧温度、超声时间和还原温度等制备条件,均会对载体及其催化剂的表面性能产生影响;(1)改变老化液的pH值可以调控载体中Ba的掺杂量以及比表面积,使Ba-MgO-2wt%HA3载体中助剂Ba的掺杂量以及比表面积随着老化液pH值增加而逐渐降低;(2)改变焙烧温度可以调控载体中Ba的掺杂量、比表面积以及Ru的粒子尺寸。随着焙烧温度的增加,Ba-MgO-2wt%HA3载体中助剂Ba的掺杂量先增加后降低,当焙烧温度为700°C时达到最大;而比表面积呈现先增加后降低的趋势,当焙烧温度为400°C时比表面积达到最大,其原因是载体中3nm左右的介孔数量增多;(3)改变超声时间可以调控载体中Ba的掺杂量,但对比表面积几乎影响不大。随着超声时间的增加,Ba-MgO-2wt%HA3载体中Ba的掺杂量先增加后降低;(4)改变还原温度可以调控载体中Ba的掺杂量。随着还原温度的增加,Ba-MgO-2wt%HA3载体中Ba的掺杂量先增加后降低;(5)在实验范围内,当焙烧温度为700°C、超声时间为50min、还原温度为450°C时,Ru/Ba-MgO-2wt%HA3催化剂的性能最佳,在10MPa、425°C、10000h~(-1)的反应条件下最高,其出口氨浓度达到17.82%。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2018-06-01)
刘珊魁[3](2018)在《以CeO_2作为钌基氨合成催化剂载体的合成及性能研究》一文中研究指出氨在工农业上应用广泛且需求量不断增加。目前工业上主要是用Haber-Bosch法即以铁基催化剂合成氨,这种方法由于在高温高压下反应而造成了高成本,高能耗,高污染的严重问题。解决这一问题的关键是寻找一种在温和条件下具有高活性的催化剂替换Haber-Bosch工艺中使用的铁基催化剂。基于以上背景和存在的问题,选择具有活性较好的纳米金属钌作为活性中心,以金属氧化物CeO_2作为载体的钌基催化剂对合成氨进行深入的性能及机理探索研究。以期合成高活性,高稳定性的钌基催化剂,达到在温和条件下合成氨的目的。本论文研究了CeO_2载体的形貌和表面酸碱性两方面对氨合成反应的影响。根据报道,CeO_2载体的不同形貌会导致氨合成催化活性的不同,不同形貌会暴露出具有不同数量的{110}和{100}晶面,从而产生不同数量的氧空位,影响氨合成催化反应的性能。载体表面的碱性越强(电负性越小),氨合成的催化性能越好。利用文献中方法得到了比较均一并且暴露具有更多氧空位的{110}和{100}晶面的纳米球结构的CeO_2载体。通过浸渍法添加不同含量的乙酰丙酮钌,制备了一系列催化剂。催化性能测试结果表明,在钌含量为2.5%时,其TOF最高且表现出高的催化活性。在450℃,3.8 MPa,H_2/N_2=3(60mL/min),2.5%Ru/CeO_2催化剂的活性达到8940μmol/(g·h),比商业的氧化铈的催化活性提升了近2.5倍。添加不同助剂(K、Cs、Ba)后,同样测试条件下,2%Ba-2.5%Ru/CeO_2催化剂的活性达到11400μmol/(g·h)。根据H_2-TPR和XPS分析,2%Ba-2.5%Ru/CeO_2催化剂具有更好的还原性和更多的氧空位,且由于Ba物种与CeO_2间强的相互作用而更利于Ru的分散,从而大幅度提高催化活性。在pH=11的条件下合成了一种的CeO_2-11载体材料,并利用浸渍法制备了不同钌含量的x%Ru/CeO_2-11催化剂。催化性能测试结果表明,在450℃,3.8 MPa,H_2/N_2=3(60 mL/min)的条件下,1.25%Ru/CeO_2-11催化剂的催化活性为7040μmol/(g·h),同等条件下其催化活性高于以纳米球CeO_2作为载体的催化剂,由CO_2-TPD可以看出,1.25%Ru/CeO_2-11催化剂具有更强的碱性。添加2%的Cs助剂后2%Cs-1.25%Ru/CeO_2催化剂的催化活性达到11070μmol/(g·h),从H_2-TPR和XPS表征可以看出,2%Cs-1.25%Ru/CeO_2催化剂具有更多的氧空缺位,使得Ru周围的电子密度增加,促进N_2的活化与断裂,从而也使催化活性提高。(本文来源于《太原理工大学》期刊2018-06-01)
赵子琦[4](2016)在《复合氧化物负载钌基氨合成催化剂的研究》一文中研究指出本文以镁铝水滑石(MgAl-LDH)的焙烧产物(MgAl-LDO)为载体,制备了钌基合成氨催化剂,通过XRD,N2物理吸附,CO2-TPD等表征手段,考察了水滑石的制备方法以及焙烧温度对Ru/MgAl-LDO催化剂结构和性能的影响。此外,本文通过增强载体碱性程度与提高载体电子传导能力来进一步改善Ru/MgAl-LDO催化剂的合成氨性能,并且首次采用H2-TPR,XPS,TEM等一系列的表征,系统地揭示了这种改善结果的原因。制备条件对Ru/MgAl-LDO催化剂合成氨性能有着非常大的影响,研究显示:当nMg2+/nAl3+=3时,高过饱和度共沉淀法制备的镁铝水滑石经过500℃焙烧后的载体最有利于合成氨反应的进行,因为其获得的载体比表面积较大,碱性较强,晶粒尺寸较小,孔结构分布较合理。稀土元素的添加可以有效地提高载体的碱性从而改变载体与活性金属之间相互作用的强弱。在本章中,采用改性共沉淀法制备了稀土元素Y,La,Ce掺杂的水滑石来提高Ru/MgAl-LDO催化剂的活性。结果表明,稀土掺杂后MgAl-LDO碱性位数量与强度均有所增加,特别是Y和La的改性作用更加明显。Ru/Y-LDO显示出比Ru/La-LDO和Ru/Ce-LDO催化剂更加优异的活性;这是因为Y的离子半径较小,能较多的进入到水滑石的层板结构中,Y掺杂不仅增大了载体的碱性程度以及比表面积,同时促使载体与Ru之间产生了明显的电子转移作用,增加了载体表面活性Ru的数量,此外,这种相互作用还有效的防止了 Ru颗粒烧结长大,改善了钌在载体上的分布。但是当过多的Y存在时,并没有出现预期的进一步提高活性的结果。大部分Y并不会进入到层板中,所以对载体的碱性程度以及比表面积的改善作用会不太明显,当nMg2+/(nAl3++nY3+)=3,nY3+/(nAl3++nY3+)=3%时,催化合成氨反应出口氨浓度最高。本章研究了 Zr含量对Ru/MgAl-LDO催化剂性能的影响。当nMg2+/(nAl3++nZr4+)=3,nZr4+/(nAl3++nZr4+)=10%时,Zr的掺杂行为可以有效地增加载体的碱度,减小钌颗粒的粒径,提高钌的分散程度,表现出较其它样品更加优异的氨合成活性。BaZrO3已经被证明是具有优良电子传导介质的氨合成催化剂载体,但其比表面积过小限制了它更广泛的应用。MgAl-LDO具有较高的比表面,将其与BaZrO3进行适当的复合,在保持载体本身高比表面结构的同时改善MgAl-LDO的电子传导性能,研究证明,当二者的质量分数各为50%时,复合氧化物负载的钌催化剂的氨合成活性较高。(本文来源于《福州大学》期刊2016-06-01)
郭淑静,高俊文[5](2015)在《氨合成钌基催化剂的研究进展》一文中研究指出近年来,钌基氨合成催化剂因其高活性、高稳定性和反应条件温和成为研究热点。综述国内外氨合成钌基催化剂的研究进展,重点介绍钌基催化剂载体、助剂和前驱体对氨合成反应性能的影响。石墨化程度高、导电性能良好的碳载体或氧化物与碳的复合载体是氨合成反应的良好载体;碱金属和碱土金属类助剂通过改变活性金属表面静电场,起到电子助剂的作用,并且碱土金属对反应的促进作用优于碱金属,稀土金属Sm能够抑制碳载体的甲烷化反应;与Ru Cl3相比,Ru3(CO)12是氨合成反应的理想前驱体。简介以电子化合物为载体的钌基氨合成体系,负载钌的高比表面积电子化合物C12A7:e-是强大的电子供体,能够提高氮气在钌上的解离程度,并能可逆地储存氢,有效抑制氢吸附对钌表面的毒害,从而大大提高氨合成反应活性。进一步开发温和条件下非贵金属高效氨合成催化剂将具有重要的理论和现实意义。(本文来源于《工业催化》期刊2015年05期)
周亚萍,蓝国钧,周斌,姜维,韩文锋[6](2013)在《介孔炭的孔结构对其负载的Ru基氨合成催化剂性能的影响》一文中研究指出采用模板法合成了介孔炭(MC),研究了其孔结构对其负载的Ru基氨合成催化剂Ba-Ru-K/MC性能的影响,采用N2吸附脱附、扫描电镜和透射电镜等手段对介孔炭的孔结构进行了表征.研究发现,介孔炭载体的孔结构取决于模板剂的用量,当SiO2/C质量比为1.0时,所制介孔炭比表面积最大.介孔炭负载的Ba-Ru-K催化剂活性与其介孔比表面积相关.在425oC,10MPa和10000h1条件下,合成氨的反应速率为139mmol/(gcat·h).(本文来源于《催化学报》期刊2013年07期)
陈志军,严海宇,蓝国钧,刘化章[7](2013)在《助催化剂对Fe_(1-x)O基氨合成催化剂性能的影响》一文中研究指出利用高温熔融法制备系列Fe1-xO基催化剂,考察助催化剂对氨合成熔铁催化剂性能的影响。采用阶梯升温还原实验、H2热重实验、低温N2物理吸附和SEM-EDS等表征催化剂活性、还原性、耐热性和物理结构。结果表明,助催化剂M1的掺杂能够提高催化剂活性和耐热性,助催化剂M2的掺杂显着提高催化剂的还原性能。(本文来源于《工业催化》期刊2013年05期)
黄辰[8](2013)在《多元掺杂纳米MgO及其负载Ru基氨合成催化剂性能的研究》一文中研究指出本文以纳米MgO掺杂改性为出发点,运用超声-沉淀-强静电吸附法(SEA法)和浸渍法制备了一系列多元掺杂的纳米MgO载体及其负载的Ru基氨合成催化剂,运用X射线衍射、场发射扫描电镜、N2物理吸附、H2程序升温还原/脱附(H2-TPR/H2-TPD)等表征手段,考察了掺杂改性后的载体及其负载钌基催化剂的物相组成、表面织构以及还原性能和对反应气体的吸附性能,并在10 MPa,10000 h-1和375℃~450℃的反应条件下进行钌基氨合成催化剂的活性评价。最后,尝试采用球磨法负载活性组分Ru3(CO)12,进一步优化催化剂制备条件。主要研究内容和结论如下:1.铝的掺入改变了载体的物相组成和性质,在载体中的主要存在形式为MgAl2O4和BaAl2O4。生成的镁铝复合物在改善载体表面形貌,增加其比表面积的同时,也降低了镁铝复合物载体表面碱性。当Ba-Mg(Al)04载体中Al:Mg摩尔比为1:20,焙烧温度为780℃时,在 425℃、10MPa、10000h-1 反应条件下,Ru/Ba-Mg(Al)04催化剂氨合成催化活性最佳,其氨合成的反应速率可达到69.17mmolg-1·h-1。2.ZnO可完全固溶在MgO载体晶相结构中,改善了催化剂的表面织构及其性能,增加了载体中Ba的实际掺入量。SEA法制备的ZnO和Ba共掺杂纳米MgO载体负载的Ru基催化剂Ru/Ba-Mg(1-x)ZnxO较分步浸渍法制备的催化剂(Ru/Zn-Ba-MgO和Zn-Ru/Ba-MgO)活性更高,且催化剂活性随着ZnO的掺杂量呈先增大后减小的趋势。当Zn:Mg摩尔比为0.03:1时,在425℃,10MPa、10000 h-1反应条件下,其催化剂反应活性达到73.25 mmol·g-1·h-1。3.稀土氧化物的掺杂可有效减少Ru基催化剂表面的氢抑制作用。H2-TPD结果表明,CeO2和Eu2O3的掺杂,可使600℃以上的强吸附氢物种基本消失。另外,添加叁价稀土氧化物Sm2O3和Eu2O3还可提高载体中Ba的实际掺杂量,即增大了催化剂中LT-BaCO3的含量,使得相应催化剂的活性得以提高:在425℃、1OMPa、10000h-1的反应条件下,Sm2O3和Ba共掺杂的催化剂氨出口反应速率达到70.73 mmol·g-1·h-1,较不添加稀土的Ru/Ba-MgO催化剂提高了 4.12%;在375℃、1OMPa、10000h-1的反应条件下,Eu2O3和Ba共掺杂的催化剂氨合成反应速率为42.26 mmol·g-1·h-1,较不添加稀土的Ru/Ba-MgO催化剂提高了 20.26%,说明Eu2O3的掺杂有助于提高钌基催化剂的低温活性。而稀土 CeO2的添加则使载体中Ba的实际掺杂量减少,相应催化剂的活性降低。4.球磨法负载活性组分Ru3(CO)12是一种制备Ru/Ba-MgO催化剂的有效方法。其中,浸渍后球磨法制备的催化剂活性较高,其催化剂中Ru粒子分散度接近50%,晶粒尺寸也较小。各种分析测试结果表明,球磨的方法可增大Ba-MgO载体的比表面积,促使颗粒细化;随着球磨时间的延长,MgO和BaCO3的晶粒度随之减小,同时,催化剂中Ru和Ba的质量百分含量有所下降。总体上讲,适当的球磨时间可改善载体及其负载钌基催化剂的表面性能。当球磨时间为2 h时,在375℃、10MPa、10000h-1的反应条件下,催化剂氨合成反应速率达到 40.76 mmol·g-1·h-1。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2013-04-01)
陈志军[9](2013)在《Fe_(1-x)O基氨合成催化剂助催化剂的选择与优化》一文中研究指出氨合成是一个高能耗的产业,通过研制高活性和高稳定性的催化剂来提高氨净值是合成氨研究的重点。熔铁催化剂是所有工业催化剂中最稳定的,也是公认的价格最便宜、制备方法最简单的催化剂之一。Fe1-xO基催化剂是一类新的催化剂体系,具有的较大的改进潜力。目前,熔铁催化剂的研究主要集中在助催化剂上,因此本论文试图通过对前人研究的结果进行优化,并寻找新的助催化剂来提高Fe1-x0催化剂的性能。本研究对已有的助催化剂配方进行了含量的优化,对几种新的助催化剂进行了重点的考察,并且完善了催化剂制备条件。此外,利用密度泛函理论对电子助催化剂K2O在还原后的α-Fe上的吸附进行了初步计算。主要得到以下结果:1、在所研究的反应条件下,助催化剂M1使催化剂425℃和400℃活性分别提高了 4.93%和6.84%,其较适宜的添加量在0.2%~0.9%之间。助催化剂M2能大幅度缩短催化剂还原时间,降低还原温度。实验结果表明Md和M2均能提高催化剂的耐热性、比表面积和孔容。同时掺入M和和M2对催化剂性能的改善具有较好的效果。0.2wt%的R可以提高催化剂的低温活性,但是催化剂的耐热稳定性变差。A的加入降低了催化剂的活性,但能够提高催化剂的还原性。2、对A1203、K2O、CaO助催化剂的含量进行了 L8(23)正交优化。A1203和K20在影响催化剂的耐热性上有很强的交互作用,正交最优组合为 1.53wt%Al203,0.7wt%K2O,1.8wt%CaO,实验结果验证了正交结果的正确性。3、通过L4(23)正交实验考察了 MgO和J助催化剂对催化剂活性的影响。结果表明,MgO能提高催化剂活性,J降低了催化剂的活性,MgO与J无交互作用。4、通过L8(27)正交实验考察了L、M1、Q叁种助剂的含量及它们之间的交互作用。结果发现,M1和Q在催化剂的耐热性上有较强的交互作用。综合考虑400℃C,425℃C,450℃C耐热前后活性和耐热系数等结果,得出最优组合为:0.42wt%L,0.89wt%M1,0.6wt%Q,并且通过实验验证了正交结果的正确性。5、通过L8(27)正交实验考察了 M2、Z、X对催化剂性能的影响,得出最优组合为:0.3wt%M2,0.4wt%Z,Owt%X。X没能提高Fe1-xO催化剂的活性,反而降低催化剂的耐热性。6、在采用熔融法制备Fe1-xO基催化剂过程中,实验结果证实将熔融物料通入带水夹套冷却槽中冷却是最理想的冷却方式。原料纯度对催化剂的活性有重要影响。例如,催化剂中Na2O杂质含量超过0.85%之后活性下降31%。助催化剂金属的化合物形态(比如M1用它的铵盐代替)对催化剂的活性影响不大。7、K2O在Fe(100)和Fe(111)晶面趋向于穴位(hollow)吸附,在Fe(110)晶面趋于顶位(on-top)吸附,K20与Fe(111)晶面的作用最强。K20在Fe(111)面上吸附后的电子态密度计算结果表明,K20在Fe(111)面上吸附体系发生了电荷转移,电子从K2O向体系中Fe转移,一定程度上阐明了合成氨熔铁催化剂中电子助催化剂K20的作用机理。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2013-04-01)
胡香凝[10](2012)在《钡改性氧化镁负载的钌基氨合成催化剂吸附性能研究》一文中研究指出在多相催化中,研究反应物分子在催化剂表面上的吸附,对于阐明反应物分子与催化剂表面相互作用的性质、催化作用的原理以及催化反应的机理具有十分重要的意义。Ru基催化剂被誉为继熔Fe催化剂之后的第二代氨合成催化剂。目前对活性炭为载体的Ru基催化剂表面H2和N2的吸附性能,国内外已有较详尽的研究,但对于以氧化物为载体的Ru基催化剂,该方面的研究较少。本文在总结前人工作基础上,制备了一系列Ba改性、修饰的MgO(Ba-MgO),并以其为载体制备了负载型Ru基催化剂(Ru/Ba-MgO);采用程序升温脱附技术(TPD),对Ru/Ba-MgO催化剂表面H2的吸附作用进行了研究,得出了载体对催化剂表面吸附氢的影响规律,为进一步研发高效的Ru基氨合成催化剂提供了理论依据。论文主要结论如下:1.在本实验条件下,H2在Ru/Ba-MgO表面上的TPD谱有叁个峰,它们峰温的位置分别位于:50-120℃,200-300℃和500-600℃,表明氢有叁种吸附态,分别对应于弱吸附、中等强度吸附和强吸附叁类氢吸附物种。而具有氨合成催化反应活性的氢主要集中在中等强度的吸附态上。2.利用H2-TPD表征,发现MgO载体表面特性对钌基氨合成催化剂表面吸附氢的能力有较大影响。与商用MgO相比,实验室自制的MgO比表面较大,碱性较强,更适宜用作氨合成催化剂的载体。本文接着采用浸渍法(DI)、搅拌共沉淀法(CP)和超声共沉淀法(SEA)分别对MgO载体进行了Ba改性、修饰,发现以SEA法制备的改性MgO载体负载的钌基催化剂,对中等强度氢的吸附能力最强,在相同反应条件下表现出了较高的氨合成反应活性。3.利用SEA法制备了一系列葡萄糖改性的Ba-MgO载体及其负载的Ru/Ba-MgO催化剂。H2-TPD表征结果表明,葡萄糖对MgO载体的改性可影响其负载的钌基催化剂的吸氢性能,特别是对中等强度吸附氢数量影响较大;并且葡萄糖浓度的变化,可影响载体中Ba助剂的掺入量。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2012-11-01)
钌基氨合成催化剂论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文以有机大分子腐殖酸改性Ba-MgO为出发点,采用超声-沉淀-静电吸附法和浸渍法制备了一系列腐殖酸改性的Ba-MgO载体及其负载的Ru基氨合成催化剂,着重考察了不同腐殖酸、腐殖酸添加量、添加方法以及催化剂制备条件(包括老化液的pH值、焙烧温度、超声时间、还原温度)等对制得的催化剂表面性能的影响规律,并运用XRD、FE-SEM、EDS、BET、H_2-TPR以及FT-IR等仪器对改性载体及其催化剂进行了表征分析,得出以下主要结论:1、不同腐殖酸的化学组成及结构相似,其中腐殖酸HA3和HA2较腐殖酸HA1含有更多的羟基和羧基。而腐殖酸中的羟基和羧基会与Mg~(2+)和Ba~(2+)发生相互作用进而影响金属离子的吸附量,因此当添加腐殖酸HA3改性Ba-MgO载体时,载体中助剂Ba的掺杂量最大,其次为腐殖酸HA2,最后为腐殖酸HA1。在实验范围内,添加腐殖酸HA3改性后Ba-MgO载体制得的催化剂(Ru/Ba-MgO-2wt%HA3)活性最高,在10MPa、425°C、10000h~(-1)的反应条件下,其出口氨浓度为15.14%。2、改变腐殖酸的添加量和添加方法均可以调控载体中助剂Ba的掺杂量。当采用一次添加法时,改性效果最佳,且随着腐殖酸添加量的增加,Ba-MgO载体中助剂Ba的掺杂量先增加后降低。在实验范围内,当HA3添加量为2wt%时,在10MPa、425°C、10000h~(-1)的反应条件下,Ru/Ba-MgO-2wt%HA催化剂出口氨浓度最高,为15.14%。3、改变老化液的pH值、焙烧温度、超声时间和还原温度等制备条件,均会对载体及其催化剂的表面性能产生影响;(1)改变老化液的pH值可以调控载体中Ba的掺杂量以及比表面积,使Ba-MgO-2wt%HA3载体中助剂Ba的掺杂量以及比表面积随着老化液pH值增加而逐渐降低;(2)改变焙烧温度可以调控载体中Ba的掺杂量、比表面积以及Ru的粒子尺寸。随着焙烧温度的增加,Ba-MgO-2wt%HA3载体中助剂Ba的掺杂量先增加后降低,当焙烧温度为700°C时达到最大;而比表面积呈现先增加后降低的趋势,当焙烧温度为400°C时比表面积达到最大,其原因是载体中3nm左右的介孔数量增多;(3)改变超声时间可以调控载体中Ba的掺杂量,但对比表面积几乎影响不大。随着超声时间的增加,Ba-MgO-2wt%HA3载体中Ba的掺杂量先增加后降低;(4)改变还原温度可以调控载体中Ba的掺杂量。随着还原温度的增加,Ba-MgO-2wt%HA3载体中Ba的掺杂量先增加后降低;(5)在实验范围内,当焙烧温度为700°C、超声时间为50min、还原温度为450°C时,Ru/Ba-MgO-2wt%HA3催化剂的性能最佳,在10MPa、425°C、10000h~(-1)的反应条件下最高,其出口氨浓度达到17.82%。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
钌基氨合成催化剂论文参考文献
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