光热效应致液滴相变过程中的热质传递特性及界面行为

论文摘要

开放式液滴微流控技术（Open Droplet Microfluidics）是指通过在开放式表面上操控具有微小体积的离散态液滴,将传统实验室中需要多种仪器联合实现的样品处理、反应及检测等功能集成到一块数平方厘米尺寸的开放式芯片上。开放式液滴微流控技术不仅具有传统微流控技术的优点,如试剂量小、操控精确、比表面积大、高度集成化等,同时还具有便于线上分析、兼容性好、避免交叉污染等独特优点,在生物医学、精细化工、材料学和检测学等领域展现出巨大的应用前景和发展潜力。近年来,将光学技术与开放式液滴微流控技术相结合产生了一种新的液滴操控技术-光操控液滴技术。在各种光与流体的作用方式中,光热效应由于其响应迅速、操作简易、时空分辨率高等优点,可以实现对液滴温度场、相变速率及内部流动等的精确操控。目前针对开放式表面上光热效应致液滴相变过程的研究十分有限,对其中复杂物理过程及界面行为的机理及规律的认识较为缺乏。因此,本文围绕多种润湿性表面上光热效应致液滴相变及多相流动过程开展系统研究工作,揭示光热效应致液滴相变过程中的热质传递及界面演化特性,为新型光控液滴式分析检测芯片的设计及性能优化提供理论基础。光热效应致液滴相变及多相流动是一个涉及光热能量转化、非均匀温度场及相变、Marangoni流动、近界面区气相流动、热质传递和界面行为等的复杂物理过程。本文首先针对疏水和超疏水基底上聚焦激光局部热源作用下液滴相变开展研究工作,获得了液滴在局部热源下的非均匀温度场及相变速率等,并研究了激光功率、液滴体积、基底微结构等对液滴相变特性的影响规律;其次,针对亲水基底上光热效应致液滴相变过程,研究了亲水基底上液滴的蒸发模式,并发现了在亲水态液滴界面上方聚焦激光位置附近会形成fL-pL级悬浮液滴;进一步研究了基底润湿性对近界面区气相流场的影响规律,揭示了悬浮液滴的生成条件、维持条件,并研究了悬浮液滴在光热效应致气相流场中的运动特性;针对液滴内部流动过程,研究了光热效应致非均匀温度场诱导的Marangoni流动,探讨了激光功率、粒子浓度及尺寸、基底润湿性等对含粒子液滴流动特性及粒子沉积特性的影响规律,分析了光诱导Marangoni流动对“咖啡环效应”的抑制作用;利用光热效应致液滴相变及界面收缩实现了液滴内化学物质的浓缩分离,研究了激光功率、液滴体积、工质类型、离子浓度等对相变、分离形式及分离速率等的影响规律;最后,基于不同润湿条件下光热效应致液滴的相变特性,设计了一种光控液滴式分析检测芯片,实现了液滴阵列的定向迁移、聚合、混合强化及筛选等功能,同时研究了运行工况如激光功率、激光位置、液滴体积、基底局部润湿性等对液滴式分析检测芯片性能的影响规律。本文获得的主要结论如下:1.实验研究了疏水/超疏水基底上光热效应致液滴相变特性,发现了局部热源诱导的非均匀温度场使得大量冷凝微液滴生成在主液滴三相接触线附近,并通过冷凝液滴与主液滴的聚合影响主液滴的界面行为。在疏水基底上,光能由于光热效应快速转化为液滴热能并使得液滴快速升温及相变;初始阶段,冷凝液滴与主液滴聚合使主液滴三相接触线短暂扩展,随后主液滴在激光持续加热过程中保持恒定接触角蒸发模式直至液滴消失;通过调节激光功率可以实现液滴界面蒸发速率的精确控制;在超疏水基底上,超疏水表面微结构捕获过热蒸汽形成冷凝液滴,冷凝液滴与主液滴的聚合使得主液滴发生Cassie-to-Wenzel润湿状态转变;结果表明液滴无量纲扩展系数取决于润湿状态转变程度,较高激光功率及较小液滴体积下液滴润湿转变速率较快。2.实验研究了亲水基底上光热效应致液滴相变特性,发现亲水基底上主液滴短暂扩展后保持恒定接触线蒸发模式直至液滴消失,在亲水态液滴界面上方聚焦激光位置附近会形成fL-pL级悬浮液滴。较高的激光功率及亲水界面形态是形成悬浮液滴的关键因素,但已生成的悬浮液滴可以在较低激光功率及疏水界面形态下稳定维持;利用“光致气相捕获陷阱”对悬浮液滴的束缚作用,可以实现“迷宫型”气液界面上光对悬浮液滴非直线变速运动及启停转换的高精度操控,悬浮液滴临界速度可达到其半径的100倍以上。3.研究了聚焦激光局部光热效应诱导的液滴内部流动及粒子运动特性,发现由于局部热源效应导致的非均匀温度场在液滴内部形成剧烈的Marangoni流动。由于液滴界面温度场呈现出激光加热位置温度较高,沿界面向三相接触线逐渐降低的特点,Marangoni流动方向在液滴界面上由激光加热位置流向液滴边缘,而在液滴内部由液滴边缘流向液滴底部中心随后流向液滴界面上激光加热位置处。在疏水基底上,光诱导Marangoni流动与液滴界面收缩的综合作用使得液滴内部粒子最终富集致聚焦加热位置,形成不同于“咖啡环效应”的粒子富集点;在亲水基底上,在激光加热位置附近形成的裹挟粒子的Marangoni涡在光致液滴蒸发后期逐渐解体,形成包含中心富集点、边缘富集环和定向局部富集区的沉积图案。4.研究了光热效应致疏水基底上多组份盐溶液（NaCl）液滴相变特性,结果表明光热效应致疏水基底上的多组分液滴相变及其三相接触线的持续回缩过程可以实现光控定点浓缩分离。由于光热效应致多组份盐溶液液滴内溶剂质量的损失,NaCl溶质的浓度持续升高并最终饱和结晶分离;同时由于液滴气液界面的包裹作用,晶态NaCl向聚焦激光位置聚集。通过调控激光功率可以实现对微量NaCl溶质（3.4 mmol/L）的快速分离,对比液滴自然蒸发,光控浓缩分离的效率可以提高30倍以上;利用溶质分离速率差值可以获得初始溶质浓度。5.设计了一种基于光诱导Cassie-to-Wenzel润湿状态转变及光诱导Marangoni流动的光控液滴式分析检测芯片,实现了开放式表面上液滴的定向迁移、聚合及筛选。通过局部热源产生的非对称温度场及非对称相变-凝结,实现了亲水陷阱上的液滴的聚并及混合强化;通过控制激光功率及光斑位置、亲水陷阱间距等实现了对多液滴阵列定时序列化聚合的精确控制;利用显色反应实现了液滴内部亚铁离子(Fe2+)浓度的快速高效检测,检测范围为84.0μmol/L-28.8 mmol/L。

论文目录

• 摘要
• 英文摘要
• 1 绪论
•   1.1 微流控技术
•   1.2 开放式液滴微流控技术
•     1.2.1 开放式液滴微流控技术概述
•     1.2.2 液滴操控方式及其应用
•   1.3 光操控液滴技术
•   1.4 光热效应操控液滴研究现状
•     1.4.1 光热效应概述
•     1.4.2 光热效应在微流体技术中的应用
•     1.4.3 光热效应致液滴相变的研究现状及科学问题
•     1.4.4 已有研究工作不足
•   1.5 本文主要研究内容及创新点
• 2 疏水和超疏水基底上光热效应致液滴相变特性
•   2.1 引言
•     2.1.1 液滴润湿理论及蒸发模式
•     2.1.2 光热效应致液滴蒸发
•   2.2 实验系统及基底制备
•     2.2.1 实验系统
•     2.2.2 疏水和超疏水基底的制备
•     2.2.3 实验数据处理及误差分析
•   2.3 疏水表面光热效应致液滴相变特性
•     2.3.1 疏水表面光热效应致液滴蒸发模式
•     2.3.2 激光功率的影响
•     2.3.3 液滴体积的影响
•   2.4 超疏水表面光热效应致液滴相变特性
•     2.4.1 超疏水表面光热效应致液滴Cassie-to-Wenzel润湿转变
•     2.4.2 激光功率的影响
•     2.4.3 液滴体积的影响
•     2.4.4 液滴扩展系数
•   2.5 本章主要结论
• 3 亲水基底上光热效应致液滴相变特性及悬浮液滴的生成与操控
•   3.1 引言
•   3.2 实验系统及微通道加工
•   3.3 亲水表面光热效应致液滴相变特性
•   3.4 悬浮液滴的生成与操控
•     3.4.1 液滴悬浮技术概述
•     3.4.2 “气相捕获陷阱”及悬浮液滴的生成特性
•     3.4.3 激光功率的影响
•     3.4.4 悬浮液滴的维持特性
•     3.4.5 悬浮液滴的运动性
•   3.5 本章主要结论
• 4 光热效应致液滴内部Marangoni流动及粒子沉积特性
•   4.1 引言
•   4.2 光热效应致液滴流动及粒子沉积特性
•     4.2.1 疏水表面液滴内部Marangoni流动及粒子沉积特性
•     4.2.2 激光功率的影响
•     4.2.3 粒子浓度的影响
•     4.2.4 粒径的影响
•     4.2.5 亲水表面液滴内部Marangoni流动及粒子沉积特性
•   4.3 本章主要结论
• 5 光热效应致多组分液滴内部化学物质的分离特性
•   5.1 引言
•   5.2 光热效应致液滴内部化学物质浓缩及结晶
•     5.2.1 光热效应致液滴界面收缩及化学物质分离
•     5.2.2 激光功率的影响
•     5.2.3 液滴体积的影响
•     5.2.4 离子浓度的影响
•     5.2.5 液滴内部多组分化学物质浓缩及分离
•     5.2.6 轨道辅助化学物质定点分离
•   5.3 本章主要结论
• 6 基于光热效应的亲水陷阱辅助液滴分选及液滴聚合特性
•   6.1 引言
•   6.2 超疏水/亲水基底制备
•   6.3 基于光热效应的亲水陷阱辅助液滴分选特性
•     6.3.1 液滴阵列中光热效应致液滴相变特性
•     6.3.2 液滴间距和激光功率的影响
•     6.3.3 亲水陷阱辅助光致液滴分选
•   6.4 基于光热效应的液滴聚合特性
•     6.4.1 光热效应致亲水陷阱上的液滴聚合
•     6.4.2 激光位置和激光功率的影响
•     6.4.3 用于离子检测的光控液滴式分析检测芯片及性能
•   6.5 本章主要结论
• 7 结论与展望
•   7.1 全文总结
•   7.2 本文主要创新点
•   7.3 后续工作展望
• 参考文献
• 附录
•   A作者在攻读博士学位期间发表及撰写的论文
•   B作者在攻读博士学位期间申请的专利
•   C作者在攻读博士学位期间参加的学术会议
•   D作者在攻读博士学位期间参与的科研项目
•   E作者在攻读博士学位期间获得的奖励
•   F学位论文数据集
• 致谢

文章来源

类型: 博士论文

作者: 焦龙

导师: 陈蓉

关键词: 光热效应,液滴,相变,界面行为,流动

来源: 重庆大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅱ辑

专业: 物理学,动力工程

单位: 重庆大学

基金: 国家自然科学基金优秀青年基金(51222603),家自然科学基金面上项目(51576021),育部新世纪优秀人才支持计划(NCET-12-0591)

分类号: TK124;O414.13

DOI: 10.27670/d.cnki.gcqdu.2019.001470

总页数: 158

文件大小: 9382k

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