百年来胶州湾的环境演变与人为活动影响的甄别研究

论文摘要

探析人为活动对海湾生态环境的影响,对海湾的利用保护及经济社会的可持续发展意义重大。胶州湾生态环境演变受自然和人为活动的双重驱动,生态环境质量的历史变化是我国东部沿海地区的缩影,对胶州湾这一典型半封闭海湾的研究,对于构建海湾生态环境演变研究的模式海湾具有重要意义。本学位论文基于沉积柱中重金属、稳定同位素、稀土元素解析了近百年来胶州湾的环境演变讯息,根据重金属的人为源贡献率甄别典型人为活动、定量化人为活动对海湾环境影响份额,获得了一系列新的结果和认识:1.在剖析胶州湾沉积物重金属总量、形态、沉积物理化性质及人为污染输入等因子时空变化的基础上,研究发现重金属形态分布特征可用来指示区域沉积环境的变化,酸可提取态与可氧化态的比值（F1/F3）与沉积时期氧化还原条件及营养盐水平有关,人为活动造成的重金属输入可明显提升重金属的活性形态比例,基于重金属含量、形态及毒性系数三个变量,构建了反映胶州湾不同区域沉积环境质量演变趋势的沉积物重金属综合生态风险评价模型（?）。湾内东部（C4）及大沽河口（DGH）沉积物中重金属总量受控于陆源碎屑来源、粒径大小及生物沉降稀释作用的影响;湾中部（C3）沉积物受到扰动发生再悬浮作用,沉积物重金属含量与沉积物理化性质之间的相关性受到干扰;娄山河（LSH）沉积物重金属含量受人为源输入影响较大。沉积柱中重金属活性形态变化与沉积时期的环境状况密切相关:好氧和高营养盐的沉积物环境导致沉积物中重金属F1/F3比值升高,反之F1/F3比值降低。此外重金属活性态比例与人为源贡献率呈显著的相关性,表明活性形态比例可以指示人为活动对沉积环境的影响。重金属综合生态风险评价模型（CRF）的结果表明,C3、C4和大沽河沉积物中的Pb和Cu处于轻度-中度生态风险等级,Ni、Cr和Zn均处于无风险等级;娄山河沉积物中重金属风险程度最高,除Zn处于轻度风险外,其余重金属均处于中度-强风险等级。不同沉积柱比较,重金属的综合风评价指数CRF的值由大到小依次为LSH（297）>DGH（62）>C3（37）>C4（35）,根据CRF评价准则,C3和C4沉积物中重金属综合风险处于轻度风险等级,大沽河处于中度风险等级,娄山河处于强生态风险等级。从CFR的垂直变化趋势来看,不同沉积柱重金属生态风险均具有显著的转折点,反映了胶州湾沉积环境质量的演变趋势:C3沉积柱1950s后CRF的值高于底层沉积物,有从低风险向中度生态风险转化的趋势;C4沉积柱CRF的值1985年之前自下而上呈现逐渐升高的趋势,1985年之后CRF的值稳定于38（中度风险界值）附近;大沽河沉积柱CRF的平均值在1995年前后发生明显的提升,由1995年之前的58升高至1995年之后66;娄山河沉积CRF的值很高且波动大,不同层位沉积物均处于强-很强的风险等级。2.地球化学方法（背景值法）-正定矩阵因子分解（PMF）受体模型-铅同位素法综合探析了胶州湾重金属人为源的定量贡献,发现胶州湾不同区域沉积物受人类活动影响的程度具有明显差异。地球化学法识别C4沉积物中的Cr和大沽河沉积物中的Cu分别受控于青岛市工业和农业活动。正定矩阵分解受体（PMF）模型解析出人为活动（工业）、陆源碎屑及自生富集三个主要因子对C4沉积物重金属相对贡献率近五十年平均为43%、24%和33%,大沽河口沉积物中人为活动（以农业为主）、陆源碎屑及自生富集的平均贡献率分别为29%、37%和34%。铅同位素解析结果表明沉积物中铅的主要人为来源为含铅汽油燃烧和铅的工业应用,人为源贡献率由2000s前的32%增长至2000s后的56%。运用背景值法计算不同沉积柱中重金属人为源贡献率,平均值由大到小依次为LSH（54.3%）>C4（32.6%）>DGH（18.6%）>C3（13.1%）。娄山河沉积物重金属来源以工业活动为主,湾中C3沉积物重金属受人为活动影响相对较小。结合收集的青岛工农业发展的历史资料（包括工业指标和农业指标）,发现C4沉积物中Cr人为贡献率的变化趋势与工业活动指标的历史变化具有一致性,1990s之前主要的人为贡献源为纱、纯碱等工业;1990s之后制革、造纸、平板玻璃以及粗钢等成为Cr的主要人为源;大沽河沉积物中Cu的人为源贡献率与农业活动指标（单位面积产量、化肥使用量）的历史变化趋势吻合,1995年后Cu的农业活动来源显著增加。运用PMF模型对C4和大沽河沉积物重金属来源进行解析。C4沉积物中人为活动（以工业为主）、陆源碎屑及自生富集对沉积物中重金属平均相对贡献分别为43%、24%和33%。人为源贡献率自下而上分为三个阶段:1966-1985年之间人为源贡献率逐年增加,传统工业在没有环保政策的约束下快速发展;1985-2005之间人为源贡献率呈现逐渐降低的趋势,胶州湾生态环境的人为干扰受到一定程度的控制;2005年之后相对稳定。大沽河沉积物中人为活动（以农业为主）、陆源碎屑及自生富集的平均贡献率分别为29%、37%和34%。人为源贡献率自下而上分为两个阶段:1995年之后由于农业活动强度及化肥农药使用量的迅速增加,农业活动的贡献率由27%提升至39%。C4沉积物中206Pb/207Pb和208Pb/206Pb的变化范围分别为1.1481.163和2.1182.138,两参数具有协同变化的特征,散点图中本文测定值恰好落在背景值、含铅汽油机动车尾气和中国铅矿特征值之间的连线上。通过混合模型计算得出,2000s之前人为活动对C4沉积柱Pb的平均贡献率为32%,以含铅汽油燃烧源为主。2000年之后,胶州湾沉积柱中Pb的平均人为源贡献率增长至56%,主要来自于除含铅汽油燃烧外的工业应用。3.基于碳氮同位素获得C4沉积柱中有机质陆源比例的历史变化趋势与PMF模型获得的重金属人为源贡献率的历史变化相似,胶州湾沉积物有机质海源与陆源的相对比例与纺织等产业以及富营养化事件等密切相关。胶州湾沉积物稀土元素的配分模式显示,陆源自然输入是C3、C4和大沽河口沉积物的主要来源,而人为输入是娄山河口沉积物的主要来源。胶州湾明显的轻重稀土分异的特点主要受控于源区岩石类型,而非区域气候。不同沉积物中（La/Yb）N、δCe和δEu的变化受沉积时期水体有机胶体含量、生物碳酸盐自生沉积、径流量等的影响。C4沉积物中TOC/TN与δ13C之间存在显著负相关,两者之间结合用以指示沉积物有机质来源的变化。1985年前δ13C值逐渐降低并伴随TOC/TN比值升高,有机质陆源比例由底层的32%上升至45%;1985-2005年δ13C值逐渐升高,有机质陆源比例逐渐降低;2005-2015年,δ13C值逐渐降低,有机质陆源比例呈现升高趋势。2005年之前有机质陆源比例先升高后降低的趋势与青岛市纱产量的历史变化数据吻合程度较高,说明了青岛市纺纱等相关产业的发展可能是胶州湾沉积物中有机质的重要来源;另外,15-27 cm层位（对应于1999-2005期间）δ13C值自下而上逐渐升高的趋势可能与有关记录的胶州湾硅藻赤潮事件（1997-2004之间）相关,硅藻大量暴发,使得有机质的海源生物沉降增加,表现为碳同位素逐渐增加。C4沉积物中（La/Yb）N和δCe的协同变化趋势与有机质的陆源输入密切相关,可指示胶州湾与水体有机胶体含量及氧化还原条件相关的环境演变,陆源输入或富营养化事件造成水体中有机胶体逐渐增加时,（La/Yb）N的值逐渐升高,伴随δCe值逐渐降低。C3沉积物中δCe和δEu和（La/Yb）N的值主要受控于生物碳酸盐的自生沉积（低δCe、低δEu、高（La/Yb）N）,1946年（43 cm）之前,胶州湾中部生物碳酸盐自生沉积较多,生物活动明显,而1946年之后胶州湾中部生物碳酸盐自生沉积出现明显的降低。大沽河沉积物65-69 cm层位,出现低δCe和高δEu的特点,对应1985年大沽河流域汛期较大的径流量,径流量较大的沉积时期较多的粗粒径颗粒物被运移至胶州湾。娄山河沉积物δCe和δEu变化较大,指示了娄山河受工业活动的影响,河口处物源复杂,可能来自于不同的工业废渣。

论文目录

• 摘要
• abstract
• 第1章 绪论
•   1.1 沉积物重金属定量化溯源研究
•     1.1.1 重金属来源的定量解析方法
•     1.1.2 中国近海沉积物重金属源解析
•   1.2 稀土元素在沉积环境反演中的应用
•     1.2.1 稀土元素的概述
•     1.2.2 稀土元素配分模式及影响因素
•   1.3 稳定同位素在沉积物环境反演中的应用
•     1.3.1 铅同位素
•     1.3.2 锌同位素
•     1.3.3 碳氮同位素
•   1.4 论文的选题意义及主要研究内容
•   1.5 研究区概况及研究方法
•     1.5.1 胶州湾概况
•     1.5.2 样品采集与分析
• 第2章 胶州湾沉积物中重金属及其对人为活动的响应
•   2.1 沉积物沉积速率与理化性质
•   2.2 重金属含量
•     2.2.1 湾中沉积柱重金属含量
•     2.2.2 河口沉积柱重金属含量
•     2.2.3 不同粒径沉积物重金属含量
•   2.3 重金属人为来源定量化
•     2.3.1 地球化学方法
•     2.3.2 正定矩阵因子分解（PMF）模型
•     2.3.3 铅同位素特征及来源
•   2.4 不同沉积柱重金属形态
•     2.4.1 沉积物中重金属的释放条件
•     2.4.2 形态分布对沉积环境历史变化的反演
•     2.4.3 重金属形态与人为源之间的关系
•   2.5 重金属生态风险评价
•     2.5.1 沉积物重金属评价标准与方法分析比较
•     2.5.2 综合生态风险指数
• 第3章 胶州湾沉积物碳氮稳定同位素及稀土元素示踪人为影响下的环境演变
•   3.1 碳氮同位素特征及有机质来源
•     3.1.1 表层沉积物碳氮同位素时空变化
•     3.1.2 柱状沉积物有机质来源解析
•   3.2 胶州湾沉积环境演变的稀土元素记录
•     3.2.1 稀土元素总量
•     3.2.2 稀土元素配分模式
•     3.2.3 稀土元素形态分布
• 第4章 结语与创新
• 参考文献
• 致谢
• 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果

文章来源

类型: 博士论文

作者: 梁宪萌

导师: 宋金明

关键词: 人类活动,环境演变,源解析,胶州湾沉积物

来源: 中国科学院大学(中国科学院海洋研究所)

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 海洋学,环境科学与资源利用,环境科学与资源利用

单位: 中国科学院大学(中国科学院海洋研究所)

基金: 国家重点基础研究发展计划(973项目)课题(2015CB452901,2015CB452902 ),青岛海洋科学与技术国家实验室“鳌山人才”计划项目(2015ASTP-OS13),国家基金委-山东省联合基金(U1606404)

分类号: X24;X55

总页数: 125

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