导读:本文包含了电子转移理论论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:理论,电子,密度,染料,电荷,分子,质子。
电子转移理论论文文献综述
宋秀芳[1]（2019）在《肽链电子转移相关性质及电场调控理论研究》一文中研究指出蛋白质或肽链中的电子转移在生命活动、生物器件的设计中具有重要意义,如呼吸作用、光合作用等生命过程,基于生物分子的二极管、传感器等电子器件,因而沿蛋白质或肽链的电子转移引起了人们的广泛研究。人们对肽链中电子转移的影响因素、机理、过程、应用等进行了大量的理论和实验研究并取得了一些成就,但是对于如何调控电子转移一直在不断探索中。本文从分子本质和外界影响两个角度出发,运用密度泛函理论方法对β-转角寡肽、线性寡肽、α-螺旋寡肽中的过剩电子转移动力学及其调控行为进行了计算研究。主要成果及创新点如下:(1)分子振动对β-转角肽链的电子转移中继站性质的动态调控:中继站在蛋白质长程电荷转移中起着重要的作用。在这项工作中,我们用密度泛函理论方法计算研究了电子转移中继站的可调控动态性质。结果表明,β-转角寡肽可以作为一个有效的电子中继站促进长程电子转移,并且它的中继站性质如分子的最低未占据分子轨道(LUMO)能量、垂直电子结合能(VEA)、电子结合模式以及相应的阴离子结构的单占据分子轨道(SOMO)能量可以通过分子的振动进行调节。不同的振动模式导致不同的结构畸变,因此对β-转角分子中继站性质和中继站能力有着不同的影响。此外,这些中继站性质会随着振动演化过程而变化,而且电子的结合模式也可能会发生些许改变。这项工作为已知的各种蛋白质结构序列的静态电荷中继站性质提供了动力学方面的重要补充,为蛋白质长程电荷转移的动力学研究提供了新的视角。(2)外电场对过剩电子沿线性寡肽转移的调控:外电场可以有效调节低维体系的电子结构和转移性质,而目前关于外电场调控的过剩电子在肽链中的转移尚不清楚。基于此,本项工作采用密度泛函理论计算方法,详细探究了电场调控过剩电子在线性寡肽中的转移行为。研究发现,外电场对电子在线性寡肽中的结构、电子特性以及转移行为具有调控作用。一方面,电场可以大幅度调控肽链的电子结合能力和偶极矩大小,这主要是由于内外电场的竞争作用以及外电场引起的电子转移造成的。随着电场的增加,在弱电场时,电子结合能力和偶极矩都轻微降低,在强电场时,电子结合能力大幅度增加,偶极矩先大幅度增加后在更强电场时柔和增长。此外,肽链链长越长,肽链对电场的调节越敏感。另一方面,在电场调控下,电子自旋密度和单占据轨道分布揭示了一种特殊的电子转移行为。随电场增加,过剩电子从肽链的N端转移到C端,且分别跳过了与N端和C端相邻的一个偶极单元,而不是一个接一个的偶极单元跳跃方式。这些发现不仅加深了对肽链中外电场和电子转移的结构、电子特性的理解,还为研究如何调控肽链中的电子转移动力学提供了新的思路。(3)外电场对过剩电子沿α-螺旋寡肽转移的调控:尽管很多实验和理论已经报导了有关α-螺旋肽链中的电子转移情况,但对于如何调控过剩电子在其中的转移行为尚需进一步研究。在这项工作中,我们以α-螺旋寡肽为模型,用密度泛函理论方法研究了在与α-螺旋内部电场相反的外电场作用下,肽链本身结构、电子特性以及过剩电子的分布、转移行为等变化。研究发现,不同强度的电场可以不同程度上调节α-螺旋寡肽结合电子的能力、偶极矩变化、电子分布及电子转移行为。在弱电场时,α-螺旋寡肽的结合电子能力会降低,偶极矩轻微变化,在强电场时,电子结合能力大幅度增加,偶极矩先大幅度增加后在更强电场时变得平缓。从弱电场到强电场,电子从肽链N端采用非逐个氨基酸残基单元跳跃模式转移到C端。此外,不同链长的肽链对外电场的敏感度不同。链长越长,电场对肽链的结合电子能力、偶极矩大小的影响越明显,调节幅度越大,同时α-螺旋寡肽完成电子转移所需要的电场强度越弱,电场作用下的电子转移速率越快。此项工作进一步丰富了α-螺旋肽链电子转移方面的信息,并为如何调控肽链的电荷转移提供了新思路。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-30）
周丹红,孙冰倩,于世英[2]（2018）在《镧系荧光探针DATTA-Eu~(3+)光诱导电子转移机理的理论计算》一文中研究指出含有镧系金属铕的DATTA-Eu~(3+)络合物是基于光诱导电子转移(PET)的荧光探针分子,能够高灵敏、高选择性地监控一氧化氮.应用含时密度泛函理论计算方法研究该探针分子的荧光开-关效应和PET机理.结果表明:联叁吡啶分子作为配体和荧光母体,受光激发后发生HOMO到LUMO的电子跃迁,由于与其共价相连的邻二氨基苯氧基团的HOMO轨道能级高于联叁吡啶HOMO轨道能级,能够将电子转移到单电子占据的联叁吡啶HOMO轨道,使激发态电子无法正常回落,阻断了能量向中心Eu~(3+)离子的转移,无法产生铕的特征荧光.当邻二氨基苯氧基团与NO反应生成苯并叁唑后,其HOMO轨道能级降低,PET过程被阻断,联叁吡啶返回基态时将能量转移到Eu~(3+)离子而产生铕的特征荧光.(本文来源于《辽宁师范大学学报(自然科学版)》期刊2018年04期）
陈雪波[3]（2018）在《可见光催化中的电子转移理论》一文中研究指出光催化反应取决于光诱导的单电子转移(SET)和分子间能量转移(ET)来驱动独特的光化学过程,产生开壳层中间体并实现高对映选择性。我们采用多组态微扰理论并结合电子转移和能量转移速率数值模拟方法进行精确的电子结构计算,对一系列手性Lewis酸和Ir(Ⅲ)、Ru(Ⅱ)等过渡金属复合物催化的光化学反应中光催化剂的触发、活化和去活化过程提出了新的见解,建立了用来描述背景反应和光催化反应机理差异的底物-Lewis酸复合物激发态能量调控理论,并提出由于手性Lewis酸催化剂中重原子的相对应效应,导致自旋-轨道耦合作用增强,调控了对映选择性反应。因此,在光催化合成实验中,光催化剂可作为一种高效的光敏剂,将激发态能量转移给底物,生成多种自由基中间体。我们通过计算光催化循环的最小能量反应势能面,建立了光诱导电子转移和能量转移理论模型,提出了评估光催化效率的方法。(本文来源于《2018第二届全国光催化材料创新与应用学术研讨会摘要集》期刊2018-09-15）
李思齐,曾忠平[4]（2019）在《推拉理论视角下公众电子支付转移行为的动力机制研究》一文中研究指出随着互联网的发展,用户从现金支付迁移到电子支付成为趋势。本研究以推拉理论为视角,运用PPM框架构建公众电子支付转移行为的动力机制模型,提出研究假设,并通过问卷调查收集数据进行实证研究。研究结果显示:支付便利性、携带安全性、使用范围等推力因素以及快捷性、声誉等拉力因素正向影响用户的转移意愿,而转移成本、主观规范和习惯等锚定因素对转移行为有阻碍作用。(本文来源于《电子商务》期刊2019年03期）
王子群,魏明志,董密密,胡贵超,李宗良[5]（2018）在《基于分子内质子转移诱导隧穿电子波函数宇称改变设计分子开关的理论研究》一文中研究指出作为一种功能性分子器件,分子开关在纳米尺度逻辑电路中起到了至关重要的作用。我们以磁性锯齿型石墨烯纳米带(zGNR)做电极,以酮分子(keto)或醇分子(enol)做核心构建单分子器件,从理论上研究了分子内质子转移对单分子器件电流的影响。互为互变异构体的keto和enol分子通过质子转移反应可以相互转换。计算结果显示,(本文来源于《第七届全国计算原子与分子物理学术会议摘要集》期刊2018-08-07）
刘昕[6]（2018）在《卤素碱金属体系的电子转移反应机理的理论研究》一文中研究指出势能面对于研究具有电子转移反应的体系具有重要作用,这一重要作用在鱼钩效应反应中足以体现。当体系处于透热态势能曲线交叉点处时可以发生电子转移,因此预估鱼钩效应机理的前提是准确获得交叉点位置。随着理论方法的发展,人们基于精度越来越高以及基组越来越大的计算水平构造出势能曲线,然后通过近似的转换方法得到透热态。价键方法作为重要的多组态量子化学方法,凭借其紧凑的波函数特征,严格定域化轨道以及可以揭示化学键本质的优越性,在构造透热态时有着很大的优越性。在本论文的研究中,我们利用最基本的价键方法-VBSCF方法,结合BOVB的思想,使用较少的价键结构并利用新颖的计算方法得到卤素碱金属体系的透热态势能曲线。以下是各章的工作简介:第一章主要介绍了势能曲线在电子转移反应研究中的重要意义,鱼钩效应的研究背景以及与本论文相关的价键理论方法。第二章进一步介绍了透热态与绝热态的概念,从公式推导过程中深层次理解绝热态与透热态的区别;在这一章中,我们还对非交叉原则与圆锥交叉的定义进行了概述。最后分析讨论了价键理论与透热态的关系,得出价键理论在构造透热态上具有很大的优势。第叁章中,我们巧妙地选择了 LiF的离子态和共价态的价键结构来获取其透热态势能曲线,巧妙考虑了离子态和共价态中F-阴历子的电子相关能差值,从而得到了一个较为正确的交叉点距离。我们还得到了随着LiF分子的键长增加而成指数衰减变化的耦合常数曲线以及绝热态偶极拒交叉位置,证明了本章所得透热态的合理性。第四章中,延续第叁章的计算方法和手段,对其它卤素碱金属分子LiCl、LiBr、LiI、NaF、NaCl、NaBr、NaI的透热态进行研究。(本文来源于《厦门大学》期刊2018-05-01）
郭新伟[7]（2018）在《多态密度泛函理论在电子转移中的应用》一文中研究指出电子转移反应广泛存在于自然界中,如线粒体的有氧呼吸,各种蛋白质的氧化还原过程等。对于电子转移的理论研究大都是基于Marcus模型,其中一个参数V_(12)表示电子供体和受体间的电子耦合,是控制电子转移反应速率一个十分重要的参数。从理论上讲,计算电子耦合需要定义电子局域的受体和供体组态,即透热态,但是由于透热态定义的不唯一性,导致了目前计算电子耦合的复杂性,因而这一相关领域也得了研究者的广泛关注。多态密度泛函理论(Multi-State Density Functional Theory,MSDFT)的提出为电子转移中电子耦合V_(12)的计算提供了一种的方便的方法,在该方法中通过块局域的Kohn-Sham轨道定义了电子局域的透热态,在轨道空间完成了对每个透热态的电子密度局域。本文中利用我们课题组提出的MSDFT计算了HAB11数据库中11种π共轭有机分子间电子转移中的V_(12)来评估MSDFT方法的整体表现。首先我们通过比较电子供体和受体在不同间距下得到的势能面,确地了电子转移反应的研究条件,即只有反应物间距合适,构建的电荷局域电子态正确,才能确保下一步所计算V_(12)的合理性。然后将MSDFT所计算得到的11种π共轭有机分子在不同间距下的电子耦合结果与高精度从头算方法(MRCI,CASPT2和NEVPT2)进行比较,数据结果表明,两种方法都可以正确的计算出V_(12),且数值大小也非常接近,说明我们所提出的计算非对角元H_(12)的泛函形式可以用于计算电子耦合。此外,MSDFT在基于“两态模型”计算V_(12)具有很高的精度,两种计算方法与高精度从头算方法间的平均误差(MUE)分别为17.0 meV和15.2 meV,完全达到了“化学精度”的要求。最后研究分析了PBE泛函中不同Hartree-Fock exchang(PBE-0%,PBE0-25%,PBEC-100%)成分占比大小对MSDFT的影响,我们发现叁种不同泛函所对应的计算结果大小数量级一致,并且会随着反应物间距和Hartree-Fock exchange成分的增加逐渐减小,相对于高精度从头算方法的MUE分别为23.1 meV,21.0 meV和17.0 meV,结果表明了泛函中Hartree-Fock exchange成分占比大小对MSDFT的计算结果影响很小,在实际应用中PBEC则成为MSDFT计算电子耦合的最优泛函。MSDFT为电子耦合的研究提供了一种高效、准确的方法,希望可以广泛应用于今后更复杂体系的电子转移研究中。(本文来源于《吉林大学》期刊2018-05-01）
邵迪,杨振清[8]（2017）在《染料分子敏化半导体电子转移机制的理论研究》一文中研究指出染料敏化太阳能电池以能量转换效率较高,低价,环保,性能优异等特点成为一种应用前景较大的的新型太阳能电池.其中,光诱导电子转移是影响染料敏化太阳能电池效率的关键过程。本文采用密度泛函理论研究了染料敏化太阳能电池中染料/半导体光阳极复合体系的结构与电子性质,重点分析了电子的超快注入机制。研究结果表明:染料分子SPL103比SPL101吸附性强更稳定; SPL103的电子注入驱动力是SPL101的3.55倍,转移电子能力更强。(本文来源于《第十叁届全国量子化学会议论文集——第一分会：电子结构理论与计算方法》期刊2017-06-08）
李星宇[9]（2017）在《电子/离子—分子碰撞电离及电荷转移过程中分子多中心效应的理论研究》一文中研究指出电子/离子与分子的碰撞过程是自然界中的基本过程,也是人们认知宏观现象的基础。其与天体物理、等离子体物理、化学物理以及生物物理等众多学科都密切相关。分子体系的多中心特征以及其复杂的结构极大地增加了电子/离子与分子的碰撞过程理论计算的难度,理解此过程复杂的反应机制仍然是当前原子分子物理的最大挑战之一。本论文开展了电子-分子碰撞电离过程和离子-原子/分子碰撞电荷转移过程两个方面的研究工作,着重分析了分子多中心特征对电子-分子碰撞电离截面的贡献。另外我们还研究了中高碰撞能区内离子-原子碰撞的自旋分辨的电荷转移过程。论文分为以下七章:第一章介绍了本论文研究的背景与意义,概述了当前用于电子-分子碰撞电离过程及离子-分子碰撞电荷转移过程研究的典型理论方法,并简单讨论了它们的优势和不足。第二章中,我们以电子-分子碰撞电离过程为线索,回顾并梳理了形式散射理论的主要内容,为后续理论推导建立了基础。第叁章给出了多中心扭曲波近似的理论推导。我们讨论了如何在分子离子的多中心势场下构建电离电子连续波函数的分波表达,并给出了利用改进的对数导数方法求解电离电子径向连续波函数的详细步骤。最后我们说明并给出了多中心扭曲波近似的计算程序的流程图。第四章中,我们将多中心扭曲波近似应用于HCOOH和N_2的电离叁重微分截面的计算。通过HCOOH电离叁重微分截面的计算,我们分析了核散射项中多中心特征对于电离叁重微分截面的贡献。以N_2的电离叁重微分截面为例,我们则考察了电离电子径向连续波函数的非对角项对于电离叁重微分截面的贡献。进一步我们还详细给出了 N_2电离过程中电离电子径向连续波函数的具体行为,分析了其行为与离子多中心势场间的关系。第五章回顾了离子-原子/分子碰撞电荷转移的基本理论,详细给出了双中心原子轨道密耦合方法的理论推导,并进一步讨论了如何结合单中心展开法将原有双中心原子轨道密耦合方法的计算程序拓展至适中心分子靶情形的计算。第六章中,我们结合模型势方法和双中心原子轨道密耦合方法计算了 C5++H碰撞电荷转移过程的自旋分辨截面,其中利用不同的模型势来区分体系处于不同自旋态时碰撞动力学的差别。此部分工作的动机是获得较高碰撞能量下自旋分辨的电荷转移截面,通过在较低碰撞能量区域与全量子分子轨道密耦合计算的对比,我们看到当前方法在一定程度上成功地反应了不同自旋态时碰撞动力学的差别。最后，论文的第七章是对博士期间从事工作的总结以及对后续工作的展望。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2017-05-01）
李位[10]（2017）在《染料敏化太阳能电池中电子转移机制理论研究》一文中研究指出染料敏化太阳能电池(DSSC)由于具有低成本和高效率等优点,近年来受到了广泛的关注。深刻理解DSSC工作机理对进一步提高光电转换效率有着重要意义。光敏化剂作为DSSC的核心组成部分,对太阳光的吸收、界面电荷转移以及最终的电池表现有着重要的影响。理论计算能够在原子水平下揭示DSSC的工作机理并表征不同组分对电池光电转换效率的影响,己成为辅助实验研究的重要手段。本论文以有机染料分子和钙钛矿光敏剂作为主要研究对象,从理论层面深入地探讨染料微观结构对电池光电转换效率的影响,并且构建构效关系,从而为实验设计高效率的光电转换材料提供理论指导。具体研究内容如下:[1]我们系统地研究了有机染料分子中π-桥基团的共轭扩展对染料敏化太阳能电池性能的影响。通过理论计算与分析染料分子的吸收光谱、染料分子与(Ti02)38团簇结合前后的态密度,我们具体的讨论了有机染料分子π-桥的共轭扩展对光吸收效率、界面电荷转移、二氧化钛半导体导带底迁移的影响。理论计算结果表明,染料分子π-共轭的扩展能有效地增大了敏化剂π-电子离域程度,这会导致染料分子吸收光谱的红移、吸收强度的提高、改善与太阳光谱紫外可见光区的匹配程度,并且增强染料敏化太阳能电池的光电流。最终我们设计出一种以烷基双噻吩作为π-桥的潜在高效率有机染料分子。[2]主要探讨了一系列π-桥中具有不同二噻吩固化方式的有机染料分子的性能表现。我们设计了几种用不同杂原子(如C、N、O等)固化二噻吩作为π-桥的新型染料分子,并对它们的性能表现进行了讨论。我们采用基于电荷密度格点方法的叁个理论参数(电荷转移距离、电荷转移数量、染料分子激发态与基态电荷密度重迭指数)来定性的评价染料分子内电荷转移程度。另外我们还分析了染料分子与二氧化钛半导体以及电解质中的电子受体I2之间的相互作用。我们深入地讨论了不同染料的光吸收性质、分子内电荷转移、电荷复合程度、二氧化钛半导体导带底迁移等与光电转换效率密切相关的参数。理论计算结果表明,对二噻吩π-桥采用不同固化方式能够很有效的调控染料分子的性能表现。并且,用氧原子固化二噻吩π-桥是最具潜力的固化方式,因其能明显地提高染料分子的光吸收能力、增强界面电荷转移、减缓电荷复合速率。为了进一步增强染料分子光吸收能力,我们在新设计的染料分子π-桥中引入富电子的EDOT以及吸电子的BTD基团。计算结果表明在氧原子固化二噻吩π-桥左侧引入EDOT将会提高染料性能表现。[3]染料分子电子受体对染料敏化太阳能电池效率有着重要影响。首先电子受体使染料分子能吸附在半导体表面,增强稳定性。其次,电子受体与半导体之间的耦合程度决定了界面电子转移的快慢。我们首次应用半经验扩展的休克尔分子轨道理论结合平均场分子动力学模拟方法系统的研究了DSSC叁种不同电子受体,羧基、羟肟酸基以及磷酸基对染料分子光吸收和界面电子转移的影响。我们选取叁种染料分子的最低未占据轨道作为电子初始态,随后对电子初始态进行含时演化。研究结果表明含有羧基和羟肟酸基的染料分子具有有效的界面电荷转移特征。含有磷酸基的染料分子界面电子转移过程极其缓慢。结果表明羟肟酸是一种有效的电子受体,因其在叁种电子受体中具有最高的光吸收能力以及与羧基相似的电子注入效率。同时,我们研究电子受体对称性与注入的电子在二氧化钛半导体内的耗散机制的关联性:对称性的电子受体如羧基,电子倾向于在垂直于二氧化钛的平面进行耗散;而非对称的电子受体如羟肟酸基电子倾向于沿着二氧化钛的平面进行耗散。我们希望该研究结果能够为实验上设计更高效的有机染料分子提供有益指导。[4]通过采用时域密度泛函理论结合非绝热分子动力学模拟,我们首次研究了缺陷态对钙钛矿电池载流子动力学的影响。我们具体调查了完美和不含碘间隙缺陷的钙钛矿中所有可能的载流子动力学过程。研究表明碘间隙缺陷能够在带隙中引入深能级缺陷。该缺陷态能够有效的俘获自由空穴载流子,空穴俘获过程是最主要的过程,这是因为缺陷态和价带的波函数重迭程度最大并且量子退相时间更长。此外,被俘获的空穴具有相当长的载流子寿命,不容易回到基态。同时,被俘获的空穴能够较快的返回价带,从而有效的延长了载流子寿命,避免了电荷和能量损失。(本文来源于《吉林大学》期刊2017-05-01）
电子转移理论论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
含有镧系金属铕的DATTA-Eu~(3+)络合物是基于光诱导电子转移(PET)的荧光探针分子,能够高灵敏、高选择性地监控一氧化氮.应用含时密度泛函理论计算方法研究该探针分子的荧光开-关效应和PET机理.结果表明:联叁吡啶分子作为配体和荧光母体,受光激发后发生HOMO到LUMO的电子跃迁,由于与其共价相连的邻二氨基苯氧基团的HOMO轨道能级高于联叁吡啶HOMO轨道能级,能够将电子转移到单电子占据的联叁吡啶HOMO轨道,使激发态电子无法正常回落,阻断了能量向中心Eu~(3+)离子的转移,无法产生铕的特征荧光.当邻二氨基苯氧基团与NO反应生成苯并叁唑后,其HOMO轨道能级降低,PET过程被阻断,联叁吡啶返回基态时将能量转移到Eu~(3+)离子而产生铕的特征荧光.
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
电子转移理论论文参考文献
[1].宋秀芳.肽链电子转移相关性质及电场调控理论研究[D].山东大学.2019
[2].周丹红,孙冰倩,于世英.镧系荧光探针DATTA-Eu~(3+)光诱导电子转移机理的理论计算[J].辽宁师范大学学报(自然科学版).2018
[3].陈雪波.可见光催化中的电子转移理论[C].2018第二届全国光催化材料创新与应用学术研讨会摘要集.2018
[4].李思齐,曾忠平.推拉理论视角下公众电子支付转移行为的动力机制研究[J].电子商务.2019
[5].王子群,魏明志,董密密,胡贵超,李宗良.基于分子内质子转移诱导隧穿电子波函数宇称改变设计分子开关的理论研究[C].第七届全国计算原子与分子物理学术会议摘要集.2018
[6].刘昕.卤素碱金属体系的电子转移反应机理的理论研究[D].厦门大学.2018
[7].郭新伟.多态密度泛函理论在电子转移中的应用[D].吉林大学.2018
[8].邵迪,杨振清.染料分子敏化半导体电子转移机制的理论研究[C].第十叁届全国量子化学会议论文集——第一分会：电子结构理论与计算方法.2017
[9].李星宇.电子/离子—分子碰撞电离及电荷转移过程中分子多中心效应的理论研究[D].中国科学技术大学.2017
[10].李位.染料敏化太阳能电池中电子转移机制理论研究[D].吉林大学.2017
论文知识图
![裸[FeO]+活化乙烷烷CH键的的叁种机制](/uploads/article/2020/01/04/0c8f8e08e386810dce74fcfb.jpg)
